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燃煤烟气中NO_x光催化治理研究

薛韩玲  
【摘要】:本研究依托国家973二级子课题“煤燃烧中NO_x的生成机理及减排规律”,为治理对大气环境安全、生态环境安全、人类生存安全造成极大影响的NO_x污染气体,本论文工作拟利用煤含氮模拟化合物吡啶热解氧化生成的NO_x为气源,以自制的纳米颗粒/介孔分子筛组装体系为光催化剂,对燃煤型NO_x的光催化技术进行了探索性研究。 论文工作中利用室温晶化法,以水玻璃为硅源制备六方有序、平行圆柱体孔道结构的介孔分子筛MCM-41。通过XRD、N_2吸附-脱附、FT-IR及TG-DSC检测表明样品是介孔骨架结构规整、比表面积大、孔径分布范围窄、热稳定性好的分子筛载体。 以纳米TiO_2为主光催化剂,分别以半导体SnO_2、ZnO、CdS及稀土氧化物CeO_2作为抑制光生电子-空穴复合的改性剂,通过溶胶凝胶法及液相沉积反应制备出四种纳米颗粒/介孔组装体系——MCs/TiO_2/MCM-41新型复合光催化剂,代号分别为DS-1、DS-2、DS-3及DR。经XRD、FT-IR、N_2吸附脱附等测试分析表明介孔分子筛MCM-41经组装后其介孔特征未改变,FT-IR、孔径分析、SEM及UV-Vis漫反射光谱分析表明各组分成功地组装在介孔分子筛MCM-41的孔道中,UV-Vis漫反射光谱还表明介孔载体的组装,使得纳米微粒尺寸减小,产生量子效应。 为进行NO_x的光催化氧化研究,首先基于吡啶模拟煤中燃料氮转化为NO_x的可行性分析,综合考虑吡啶氧化热解规律,选择合理设备及工艺参数,制备了光催化反应所需气源——模拟煤烟NO_x。在流化床光反应器中,以紫外灯为光源,对NO_x的光催化反应进行了实验研究,分析了氧气、湿度、光源波长、气流流量、改性剂掺杂量对NO_x光催化影响的变化规律,实验结果表明:适量改性剂对纳米TiO_2的掺杂修饰抑制了电子-空穴复合、介孔组装使光催化剂活性组分粒径变小强化了其量子尺寸效应,及催化剂载体的吸附作用等对光催化活性的提高起着重要的作用。 通过在暗场及紫外线辐照条件下进行的光催化实验及反应动力学研究,建立了动态吸附模型及光催化反应的动力学方程。并对NO_x光催化氧化反应机理、催化剂的失活及再生进行了研究。结果表明:光催化过程是NO_x在催化剂上的吸附和氧化还原反应共同作用的结果。


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