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钨青铜Ba_2NaNb_5O_(15)的结构改性及其添加对Na_(0.5)Bi_(0.5)TiO_3基陶瓷介电性能的影响研究

李润  
【摘要】:在电子科技飞速发展的今天,人类的实际生产生活对各类介质材料的要求越来越高,在不断追求卓越性能的基础上,如何在无铅介质中得到与铅基介质一样优秀的性能成为了研究人员关注的热点问题。在无铅介质材料体系中,钨青铜结构由于其自身特殊的结构与性能脱颖而出,成为除钙钛矿外的第二大材料结构。铌酸钡钠(Ba2NaNb5O15)是一种充满型钨青铜结构材料,其铁电相变发生在560℃左右,各个位置离子占位较为复杂。因此,本论文主要利用其结构与性能的特殊性,在Ba2NaNb5015结构中对其性能影响最为明显的A2位和B位分别选择合适半径及性能的离子进行掺杂,探索不同位置的掺杂对性能的影响,从而得到其结构与性能的关系。另外,为研究Ba2NaNb5O15的整体性能,将Ba2NaNb5O15掺入其他钙钛矿体系材料中,研究Ba2NaNb5O15对该体系的介电、弛豫性能的影响。利用传统固相法制备(Ba1-xCax)2NaNb5O15(x=0-0.4)陶瓷,研究A2位置的离子掺杂对陶瓷结构及性能的影响。测试结果表明,所选的Ca2+能够成功进入Ba2NaNb5015的晶格中,没有第二相的出现。由于其离子半径的变化,XRD衍射峰出现了相应的偏移,意味着该体系中存在晶格畸变。利用Rietveld结构精修,对其晶格畸变情况进行了验证,最终结果表明其结构中[B06]八面体存在一定程度的畸变,这也对相应的电性能产生了一定的影响。陶瓷介电常数由98.55增加至531.55,同时相变温度明显降低,铁电性能测试中极化强度有了明显的提高(从7.81μC/cm2到17.95 μC/cm2),因此材料储能密度得到了提高。由于钨青铜结构较高的相变温度,在充放电性能测试中,当温度升高时,充放电特性中的几个重要参数均显著升高,在100℃时获得最大功率密度和放电能量密度(PD=35.1 MV/cm3,Wd=0.29 J/cm3),这意味着该组分陶瓷具有在高温环境中应用的潜力。选择Zr4+对Ba2NaNb5015进行B位离子掺杂,制得Ba2Na(Nb1-xZrx)5O15(x=0-0.25)陶瓷。在结构表征中,Zr4+的引入同样引起了材料结构畸变,与A2位离子掺杂不同的是,B位离子半径的变化对[B06]八面体产生的影响更为明显,其会沿c轴方向产生一定的移动,这种畸变与钨青铜结构材料特殊的低温弛豫行为有所关联。在陶瓷微观形貌的研究中看到,Zr4+的引入使陶瓷中出现了钨青铜结构特有的棒状晶粒,因此陶瓷材料的相对密度有所降低。在介电性能的研究中,样品表现出明显的低温弛豫行为。同时,加入Zr4+后,Ba2NaNb5O15的电阻率与禁带宽度得到了明显的提高,使得陶瓷的击穿强度明显提高(从150到250 kV/cm),从而获得较高的储能密度。通过离子掺杂得到Ba2NaNb5O15的结构与介电性能之间的关系后,将其作为一个整体,研究Ba2NaNb5O15在钙钛矿结构材料体系中的作用。利用Ba2NaNb5O15较高的相变温度(~560℃)和较低的介电损耗,将其掺入其他钙钛矿体系(BaTiO3-Na0.5Bi0.5TiO3,SrTiO3-Na0.5Bi0.5TiO3)材料中,通过传统固相法分别制备(1-x)(0.85BaTiO3-0.15Na0.5Bi0.5TiO3)-xBa2NaNb5O15(x=0-0.007)陶 瓷 和(1-x)(0.6SrTiO3-0.4Na0.5Bi0.5TiO3)-xBa2NaNb5O15(x=0-0.005)陶瓷,研究Ba2NaNb5O15对该体系的介电、弛豫性能的影响。两种钙钛矿体系具有不同的性质,其中,0.85BaTiO3-0.15Na0.5Bi0.5TiO3具有较强的铁电性,相变温度较高,在Ba2NaNb5015掺入后,通过结构精修,体系发生了明显的相转变,四方相含量逐渐减少,立方相增多。系统结构对称性的提高使其介电性能发生了明显的变化,相变峰被明显展宽,逐渐出现弛豫现象。另外,相变峰的展宽使样品得到了优异的介电温度稳定性,基本符合X8R标准。由于弛豫行为的出现,电滞回线不断变得“纤细”,因此材料获得了较高的储能密度与效率,同时,材料的储能性能也具有良好的温度稳定性,体现在变温电滞回线中。在脉冲充放电性能测试中,样品的充放电性能也体现出了优异的温度稳定性。与0.85BaTiO3-0.15Na0.5Bi0.5TiO3 体系不同的是,0.6SrTiO3-0.4Na0.5Bi0.5TiO3 是一个自身具有弛豫行为的材料体系,且相变温度在室温附近。在该体系中Ba2NaNb5O15加入后,材料介电损耗得到明显的降低,利用相关公式原理对材料的弛豫行为进行了进一步的分析,通过对比可以看出,材料的弛豫区间显著增大。同时,充放电测试中得到了较高的功率密度及放电能量密度。


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