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合成气合成异丁醇催化剂的制备与工艺研究

阚泉生  
【摘要】:目前,在研究合成气合成低碳醇的反应过程中,对目标产物异丁醇选择性较高的催化剂主要有三类,研究最早的一类催化剂是Zn-Cr类催化剂,还有Cu基催化剂和Zr系催化剂。本文分别对这三类催化剂进行了性能评价,并在该催化剂的催化作用下,对反应条件进行了优化,最后得出结论:1)在Zn-Cr系列催化剂的催化过程中,使用金属Ni对Zn-Cr进行修饰的Ni-Zn-Cr催化体系在合成气合成低碳醇反应中,表现出良好的催化性能,在此催化剂体系的作用下,反应条件在673K、8MPa、H2:CO=2:1时,异丁醇在总醇的比例最高,达到25.2%。2)在铜基催化剂中,相比较Cu-Mg O-Ce O2催化剂和以其他金属氧化物为载体的催化剂,Cu-Mg O-Ce O2催化剂性能更优。在此催化剂的作用下,催化性能在8MPa、453K、H2:CO=2:1的反应条件下达到最佳,在此反应条件下,总醇的时空收率达到170.87 g/(kg·h),异丁醇占总醇的27.25%。3)由于Ce O2增大了Zr O2的比表面积,使得Zr O2-Ce O2催化剂催化性能优于其他Zr系催化剂。在Zr O2-Ce O2催化剂的催化作用下,最适宜的反应条件是8MPa、573K、H2:CO=2:1,在此条件下,总醇的时空收率为108.33 g/(kg·h),异丁醇在总醇中的比例为17.85%在深入研究了三类催化剂的催化性能之后,参照载体和助剂的选择要求,设计出新型催化体系K/Ni/Cu/Mg O/Zr O2/Ce O2,首先采用共沉淀法制备催化剂前驱体,采用浸渍法制备完整的催化体系,然后对该催化体系进行了XRD、TEM、SEM、BET等物化性能表征,最后评价其催化性能,得出结论:在该催化体系的作用下,合成气合成异丁醇的收率在8MPa、573K、H2:CO=2:1条件下最大,异丁醇含量占所有液相产物的47.22%,达到了增大异丁醇产率的目的,较以往催化剂的催化性能有显著提高。


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