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两性—阴(阳)离子复配修饰在黄棕壤吸附苯酚和Cd~(2+)上的应用

刘伟  
【摘要】:本文基于前期研究得到的两性复配修饰膨润土吸附苯酚及Cd~(2+)的最佳修饰比例基础上,分别以蒙脱石含量为43%和6%的2种黄棕壤制备两性-阴(阳)离子复配修饰黄棕壤。首先以两性复配修饰膨润土作对比,根据测定的十二烷基二甲基甜菜碱(BS-12)和阳离子型修饰剂十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)、阴离子型修饰剂十二烷基磺酸钠(SDS)复配修饰黄棕壤的有机碳含量(TOC)、比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)和扫描电镜(SEM)的表面特征,比较了其复配修饰机制和膨润土的规律性是否一致;根据BS-12+CTMAB和BS-12+SDS复配修饰黄棕壤对有机污染物苯酚和重金属污染物Cd~(2+)在单一和复合条件下(苯酚+Cd~(2+))的吸附特征,验证两性复配修饰对有机、重金属污染物的吸附增强效应;结合两性复配修饰膨润土与两性复配修饰黄棕壤之间对有机物、重金属污染吸附效应的差异,找出了主要的影响因素;并通过对复配方式调整后修饰土样对有机、重金属污染物吸附效应的变化,验证膨润土吸附的最佳修饰比例对于黄棕壤土壤的适用性。其次为了探索黏土矿物组成对两性复配修饰黄棕壤吸附苯酚及Cd~(2+)效果的影响,通过分别添加一定比例黏土矿物(膨润土和高岭土)到黄棕壤中改变黄棕壤黏土矿物组成,基于两性复配修饰膨润土、高岭土吸附苯酚及Cd~(2+)的最佳修饰比例制备两性复配修饰土样。以两性复配修饰黄棕壤作对比,研究黏土矿物组成的变化对复配修饰黄棕壤的修饰机制、表面特征和吸附效果的影响,并探讨黄棕壤黏土矿物组成的变化对其修饰机制、表面结构产生变化和对有机、重金属污染物的吸附产生差异的主要因素。研究主要获得以下结论:(1)和未修饰黄棕壤相比,2种黄棕壤两性修饰和两性-阴离子复配修饰后的蒙脱石层间距均未发生变化,蒙脱石含量较高的黄棕壤单一阳离子修饰和两性-阳离子复配修饰后的蒙脱石层间距均有不同程度的增加;随BS-12修饰比例的增大,有机碳含量呈增加趋势,而比表面积呈减小趋势;在BS-12两性修饰黄棕壤基础上,复配CTMAB和SDS后,随着CTMAB和SDS修饰比例的增加,有机碳含量逐渐增大,而比表面积逐渐减少。FTIR和SEM证实了BS-12和CTMAB或SDS与黄棕壤修饰和结合。(2)在两性-阴(阳)离子复配修饰膨润土吸附苯酚最佳修饰比例基础上制得的两性-阴(阳)离子复配修饰黄棕壤,和两性复配修饰膨润土相同,依然具有最佳的对苯酚吸附能力。BS-12+CTMAB复配修饰显著提高黄棕壤对单一BS-12、CTMAB修饰土样吸附苯酚的能力,而经SDS复配修饰后的黄棕壤对苯酚的吸附能力较BS-12降低,Cd~(2+)的共存对于土样吸附苯酚存在抑制作用。黄棕壤各供试土样对苯酚的吸附等温线适合用Henry模型描述,且对苯酚的吸附为增温负效应,pH升高不利于苯酚吸附,离子强度对吸附苯酚有促进作用。修饰黄棕壤吸附苯酚是一个自发的、放热的物理吸附过程。吸附能力主要取决于修饰土样的TOC,而阳离子交换量是决定修饰土样TOC增加量的主要因素。(3)和两性复配修饰膨润土相同,在两性-阴(阳)离子复配修饰膨润土吸附Cd~(2+)的最佳修饰比例基础上制得的两性-阴(阳)离子复配修饰黄棕壤,依然对Cd~(2+)的吸附能力表现最好。2种黄棕壤BS-12修饰土样对Cd~(2+)的平衡吸附量均明显增加,和BS-12修饰黄棕壤相比较,CTMAB复配修饰降低了Cd~(2+)的吸附能力,而SDS复配修饰对Cd~(2+)的吸附量呈增加趋势,苯酚的存在抑制了Cd~(2+)的吸附。Langmuir模型适合描述黄棕壤各供试土样对Cd~(2+)的吸附,pH升高利于Cd~(2+)吸附,而离子强度的增大减弱了黄棕壤对Cd~(2+)的吸附,黄棕壤各供试土样对Cd~(2+)的吸附是熵增控制的自发性过程。土样阳离子交换量是吸附Cd~(2+)产生差异的根本原因。(4)随着黄棕壤中蒙脱石含量的逐渐增大,两性-阴(阳)离子复配修饰土样的有机碳含量、蒙脱石层间距、特征吸收峰的峰强及修饰剂在土样表面的修饰程度均有不同程度的增加,且比表面积的降低程度整体上也呈增大趋势;而随着黄棕壤中高岭土含量的逐渐增大,两性-阴(阳)离子复配修饰土样有机碳含量呈降低趋势,蒙脱石和高岭土层间距均未受高岭土含量的影响,比表面积的降低程度和特征吸收峰的峰强整体均呈减小趋势。(5)与两性和单一阳离子修饰土样相比,分别添加了膨润土和高岭土的两性-阳离子复配修饰黄棕壤对苯酚的吸附较高,而两性-阴离子复配修饰对苯酚的吸附能力小于两性修饰土,和两性复配修饰膨润土和黄棕壤相同。两性-阴(阳)离子复配修饰黄棕壤对苯酚的吸附能力,随蒙脱石含量的增大而增加,高岭土含量的增大而减小。蒙脱石含量增大使两性-阴(阳)离子复配修饰黄棕壤对苯酚吸附的影响程度随温度、pH升高而逐渐减小,离子强度的增大而逐渐增大,物理吸附自发性越大,所需热能逐渐减小;高岭土含量增大,两性-阴(阳)离子复配修饰黄棕壤对苯酚吸附的影响程度随温度、pH升高而逐渐增大,离子强度增大而逐渐减小,物理吸附自发性越小,所需热能逐渐增大。对苯酚吸附能力的大小取决于蒙脱石含量决定的有机碳含量。(6)分别向黄棕壤中添加膨润土和高岭土,和两性修饰相比,两性-阳离子复配修饰降低了对Cd~(2+)的吸附能力,两性-阴离子复配修饰提高了对Cd~(2+)的吸附能力,和两性复配修饰膨润土和黄棕壤相同。两性-阴(阳)离子复配修饰黄棕壤对Cd~(2+)的吸附能力和pH升高对土壤吸附Cd~(2+)的影响程度均随蒙脱石含量的增大而增大,随高岭土含量的增大而减小,离子强度增大对其吸附Cd~(2+)的影响程度随黄棕壤中蒙脱石含量的增大而逐渐减小,高岭土含量的增大而逐渐增大。两性-阴(阳)离子复配修饰黄棕壤的自发性随蒙脱石含量的增大而降低,高岭土含量的增大而提高,两性阳离子土样所需热能随蒙脱石含量的增大增加,高岭土含量的增大而减小,两性阴离子土样所需热能随蒙脱石含量的增大而减小,高岭土含量的增大而增大。对Cd~(2+)吸附能力的大小取决于蒙脱石含量决定的CEC。


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