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全氟羧酸的富集、衍生化及GC-MS分析

郝双利  
【摘要】:人类社会在不断地进步与发展,继而越来越多的污染物质出现在我们赖以生存的自然及社会环境当中。全氟羧酸类化合物(PFCAs)因其极高的稳定性、生物富集效应、广泛存在性而逐渐成为全球性环境问题,是持久性有机污染物研究的又一热点。近年来研究者普遍关注PFCAs的环境行为、毒性、污染现状等方面,对于PFCAs样品的前处理虽也有报道,但相对较少。由于环境样品中PFCAs含量极微,对其进行有效富集并建立能够普及的分析方法就显得尤为重要。本研究通过制备全氟烷基修饰的磁力搅拌棒和磁性微球对PFCAs进行富集,进一步对其衍生化,建立了气相色谱-质谱联用快速分析测定PFCAs的方法。该论文的内容主要包括以下五个部分: 第1章综述 首先,对全氟羧酸的研究背景进行了概括,包括其性质及研究必要性;然后对富集PFCAs的方法、分析测定方法进行了概述;最后对PFCAs的衍生化方法及衍生化试剂,特别是适用于GC-MS分析方法的衍生化试剂进行了阐述。 第2章全氟烷基修饰的磁力搅拌棒和磁性微球的制备及表征 通过化学键合的方式对经过预处理的磁力搅拌棒进行了全氟烷基的功能化修饰。本论文主要对制备过程中的反应时间和反应温度、干燥时间和干燥温度、固化时间和固化温度等条件进行了优化。制备完成后用能谱仪对材料进行了表征。结果表明,制备所得的全氟硅烷磁力搅拌棒表面成功的键合了全氟官能团,表面氟含量丰富。最佳制备条件为真空下70℃反应7h,然后真空60℃干燥6h,再真空下70℃固化6h。 同时采用溶剂热法制备了Fe3O4微球,再用经典的Stober法在其表面包覆二氧化硅层,得到Fe3O4@SiO2微球,最后用1H,1H,2H,2H-全氟癸基三氯硅烷对其进行全氟烷基化修饰。通过扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)等手段对不同阶段的微球进行了表征。结果表明,制得的Fe304微球为粒径均一,约为330nm,微球表面用二氧化硅和全氟烷基依次成功修饰,获得了全氟烷基功能化的磁性微球。 第3章全氟羧酸的柱前衍生化GC-MS分析 本研究采用氯甲酸异丁酯做衍生化试剂,异丁醇做辅助试剂,吡啶做催化剂,对PFCAs进行柱前衍生化,并对GC衍生化过程的条件如反应时间、反应温度、各种试剂用量等进行了优化,通过GC-MS对PFCAs的衍生化产物进行分离检测。对GC及GC-MS检测条件进行了考察。最佳条件为在25℃,即室温下反应15min,反应试剂用量分别为氯甲酸异丁酯10μl、异丁醇10μ1、吡啶5μl。在最优条件下,对全氟己酸、全氟庚酸、全氟辛酸及全氟十四酸在50-5000μg/L范围内呈良好的线性关系,对全氟壬酸、全氟癸酸全氟十一酸、全氟十二酸在10-5000μg/L范围内呈良好线性关系,检测限范围1.3-6.2μg/L,RSD范围为2.5%-5.7%。 第4章全氟烷基修饰的磁力搅拌棒和磁性微球对PFCAs的富集性能 本文主要对溶液的pH、离子强度、吸附时间、洗脱时间、洗脱剂类型等条件对全氟硅烷修饰的磁力搅拌棒吸附洗脱PFCAs的影响进行了考察。在pH大约4时,离子强度在200mmol/L左右,吸附40min,即可。洗脱液用氨水的甲醇溶液1.5mL洗脱3次,每次搅拌10min。磁力搅拌棒工作曲线,其线性范围在0.5-10gg/L,检测限范围0.068-0.11μg/L,相关系数均大于0.99,RSD在6.8%-9.8%范围内。 同时本文也研究了全氟烷基Fe304磁性微球吸附PFCAs的性能,PFCAs经过富集后用氯甲酸异丁酯进行衍生化,然后采用GC-MS手段对其衍生化产物进行了分析测定。磁性微球工作曲线,其线性范围在0.5-10μtg/L,检测限范围为0.063-0.11μg/L,相关系数均大于0.99,RSD在6.2%-9.4%范围 总结


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