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铼基过渡金属硫化物异质结的可控制备和光电性能

刘东艳  
【摘要】:二维(2D)过渡金属硫族化物(TMDs)是一类由弱的层间范德华作用力结合而成的层状材料。受量子限域效应的影响,TMDs材料表现出许多优异的光学和电学性质,因而在光电及电子器件领域具有巨大的应用前景。将不同的二维TMDs材料堆积或拼接形成的异质结不仅丰富了二维TMDs材料家族,同时也表现出许多不同于单一半导体材料的优异性能,使其成为纳米科学领域的一个研究焦点。然而,目前所研究的异质结大多数建立在六方结构(2H)的TMDs基础上,对具有不同界面结构和性质的扭曲八面体结构(1T')异质结的研究相对较少。目前已发现的TMDs材料中,第Ⅶ族的铼基过渡金属硫化物ReX2(X=S,Se)具有独特低晶格对称的1T结构、弱的层间耦合作用和强的二维面内各向异性光学和电学性质。因此,若利用该类材料构筑1T'结构异质结,其界面结构和性能将会与研究者们已经广泛研究的2HTMDs异质结有很大的不同。此外,ReX2材料强的面内各向异性特性使其1T异质结多一个自由度,有望构筑出一些以往仅存在于概念上的新型光电子器件。本论文结合二维各向异性铼族硫化物ReS2,采用两步CVD法制备异质结的策略,成功实现了多样界面结构和线性二色性的1T'ReS2-ReSe2异质结的可控制备。而在制备2H-1T'WS2-ReS2异质结材料过程中,对于挥发温度存在较大差异的WO3和ReO3前驱体,在出的这一特殊的“开关”作用下,采用一步CVD生长法制备出大面积、高晶格质量的WS2-ReS2异质结。在制备出异质结材料的基础上,探索开发出基于以上两种结构类型异质结材料的新型光电器件,系统研究了该器件的光学和电学性质。具体的研究内容如下:(1)多样界面结构和线性二色性的1TReS2-ReSe2异质结本文采用两步CVD生长法在云母基底表面制备出内核为ReS2,外部为ReSe2的层内异质结。期间,通过系统调控ReS2和ReSe2单体的生长次序、温度、Re源挥发速率、及H2的时机等生长参数,解决了该异质结在制备过程中存在样品易于碎裂、合金化和枝状生长等问题。高分辨透射电子显微镜成像表明所得异质结具有高晶格质量和原子级尖锐的界面结构,且该异质结中ReSe2和ReS2的b轴形成0°、120°和180°夹角的三种界面结构,对应于三种不同的外延生长模式。密度泛函理论计算表明二者b轴方向呈0°夹角时具有最低的界面形成能,在实验上也最易于形成。最后,利用以上异质结成功构筑出了具有大整流比的光电二极管器件,并首次在二维面内异质结中获得了偏振依赖的光二极管特性。(2)2H-1T'WS2-ReS2异相结的制备和结构特征研究基于氢气(H2)对WS2和ReS2两种单体材料生长影响的差异,我们创新性地提出H2调控两种单体生长次序的方法,实现一步CVD法制备WS2-ReS2异质结。高分辨透射电镜成像结果表明所得异质结的两个单体分别具有高质量的2H和1T结构,其交界处形成原子级尖锐的一维异相界面,充分显示了 H2在生长该异质结中所起到的特殊“开关”作用。此外,WS2-ReS2异质结外部的WS2是由多个晶畴拼接而成,其选区电子衍射图和二次谐波成像均证实外围的WS2取向一致,近乎无晶界。结合WS2在不同生长时间所得异质结的SEM结果,证实WS2是沿着ReS2的b轴末端成核生长,表明ReS2的结构对WS2的取向生长具有一定的诱导作用。基于以上研究,我们提出了 WS2沿ReS2外延生长的模型。


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