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δ-A_4Zr_3O_(12)陶瓷材料的离子辐照行为研究

张建  
【摘要】: 立方莹石结构(CaF2)衍生物的氧化物晶体材料作为潜在的重要核燃料和核废料处置材料受到了极大重视。晶体陶瓷材料(A4B3O12)作为最重要的莹石衍生物之一,其耐辐照性能已经做了一定的研究,到目前为止,尚未发现任何“4:3:12”δ-相化合物在离子辐照条件下发生非晶化相变。尽管如此,离子辐照却诱发了δ-相化合物发生从有序结构到无序结构(order to disorder, O-D)的相变。 该论文系统地研究了A4B3O12莹石结构衍生物陶瓷材料在离子辐照下的结构变化,从而更好地理解此类陶瓷材料的抗辐照能力。我们选择δ-Sc4Zr3O12(拥有很宽的化学计量比范围)作为标准样品,基于以下三个方面对其离子辐照行为进行研究:(1)频谱效应,分别使用原子质量数较小的He+和Ne+离子到较大的Kr2+离子对δ-相多晶Sc4Zr3O12样品进行辐照,发现对于轻离子辐照更易诱发δ-Sc4Zr3O12的O-D相变;(2)离子半径效应,利用200 keV Ne+离子辐照多晶δ-Sc4Zr3O12,δ-Lu4Zr3O12和F-Dy4Zr3O12样品,发现这些材料的抗辐照能力与A4Zr3O12中A格点离子半径有很强的依赖关系;(3)化学计量比效应,δ-相Sc4-xZr3+xO12+x/2(x=0.0,0.77,和1.20)化合物被200 keV Ne+离子辐照,发现各种各样计量比的样品都发生了O-D的转变,然而,诱发此相变的离子剂量阈值却随着Zr02组分增加或者温度-成分(T-C)相图中温度降低而系统地减小。 然后,运用掠入射角X射线衍射仪(GIXRD)和横截面透射电子显微镜(TEM)对被辐照样品进行观测。最后发现,实验中涉及到的所有陶瓷材料的离子辐照行为都和它们在加热作用下的表现一致,特别是低温条件下的离子辐照实验,因为该情况下晶体缺陷很容易固化下来。因此,可以使用T-C相图辅助找寻用于核废料固化的抗辐照陶瓷材料。


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