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铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)和铕(Ⅲ)在磷酸盐上的吸附研究

钱丽娟  
【摘要】:磷酸盐是土壤及岩石中的重要组成部分,对重金属及放射性核素有良好的吸附性能,有望在放射性废物的处置中得到应用。本文中选择三种难溶磷酸盐:焦磷酸锆(ZrP2O7)、磷酸氧锆(Zr2O(PO4)2)和磷酸焦磷酸钍(Th4(PO4)4P2O7)作为吸附剂,研究其对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的吸附性能并探讨吸附机理。 首先采用SEM、XRD和FT-IR对磷酸盐进行详细的表征,采用质量滴定法测定了三种磷酸盐的零电荷点,然后采用静态法研究了三种磷酸盐对U(Ⅵ). Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的吸附性能,考察了接触时间、pH值、吸附剂浓度、离子强度和不同电解质离子等因素对磷酸盐吸附U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的影响。 在第四章中比较了ZrP2O7和Zr2O(PO4)2对U(VI)的吸附性能及简单有机物对吸附的影响,结果表明pH强烈影响U(VI)在磷酸盐上吸附,随着pH升高,吸附百分数增大;ZrP2O7,Zr2O(PO4)2两种磷酸盐具有各自不同的吸附突跃范围,ZrP2O7具有较低的pH吸附突跃范围,这可能与两者有不同的磷锆比有关,磷酸根基团的增多,氧原子数增多,吸附作用力增强;简单有机酸、FA和离子强度对吸附影响不大。 U(Ⅵ)在ZrP2O7和Th(Ⅳ)在Zr2O(PO4)2上的吸附行为在第五、第六章进行了研究,结果发现吸附动力学符合准二级动力学方程;pH强烈影响吸附量,吸附不受离子强度影响,可以推测吸附以表面配位形式结合;吸附过程是吸热、自发过程,温度升高对吸附有利;硫酸根、磷酸根和柠檬酸根对吸附有不同程度的影响,磷酸根能增加吸附,硫酸根则降低吸附,柠檬酸根能大大降低U(VI)和Th(Ⅳ)在吸附剂上的吸附;FA的存在能增加U(VI)和Th(Ⅳ)的吸附。 在第七章中比较了U(VI)和Th(Ⅳ)在复杂磷酸盐Th4(PO4)4P2O7上的吸附差异,U(VI)和Th(Ⅳ)在复杂磷酸盐Th4(PO4)4P2O7上吸附同样受pH值影响,两者的吸附突跃范围不同,Th(Ⅳ)的吸附量远远高于U(VI)的吸附量;FA能增加U(VI)和Th(Ⅳ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附;电解质种类不同对U(VI)和Th(Ⅳ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附影响不同,这可能与U(VI)和Th(Ⅳ)的水溶液性质不同有关。 Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上吸附及解吸行为在第八章中进行了讨论。Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上吸附受pH影响,柠檬酸根存在使得吸附突跃范围向高pH方向移动;硫酸根和磷酸根存在下都能增加]Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附,且硫酸根和磷酸根在吸附剂表面均有吸附;硫酸根和磷酸根介质中加入柠檬酸根对Eu(Ⅲ)的吸附有截然相反的影响,硫酸根介质中增加Eu(Ⅲ)的吸附量,而磷酸根介质中则降低Eu(Ⅲ)的吸附量;FA存在会增加Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上吸附,FA在吸附剂上的吸附量随着水相FA浓度的增大而增大。


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