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新型功能化固相萃取材料的制备及其对环境中痕量金属离子的富集分离应用

田华  
【摘要】:信息技术的广泛应用以及数学、物理学、生命科学和材料科学等学科的新成就的不断引入,极大地丰富了分析化学的内容,现代分析化学不仅仅是测定物质的化学组成和含量的分析方法及其有关的科学,还成为化学信息的科学,成为生物化学、物理化学、环境化学交叉的科学。工业生产的发展和人口的持续增长给环境带来了巨大的压力,生态系统受到严重破坏,本论文将“环保”思想、内容及“绿色化学”的概念有机的融入到该课题中,主要针对土壤及水环境的重金属污染问题,制备合成了新型的功能化固相萃取材料,并对材料富集分离环境样品中的痕量重金属离子的性能作了系统性的研究,为设计解决工业化重金属污染的生产材料提供了一定的理论依据。 1.5-甲基苯并三氮唑功能化的纳米SiO2作为固相萃取剂同时富集分离水样中的痕量铅和汞离子,并用电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-OES)测定。用静态和动态操作法研究了该萃取剂的吸附和解吸附性质,包括pH值、动态平衡时间、流速、最大样品体积和富集因子、洗脱条件和共存离子的影响。在pH5时功能化萃取剂对Pb(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)的吸附容量分别为37.6μg mg-1和30.3μg mg-1,检出限分别为0.28ng mL-1和0.19ng mL-1,该方法的相对标准偏差低于3.0%。将该方法用于测定国家标准样品、生物样品和水样中的铅和汞离子,取得了满意的结果。用同样的方法合成了苯并三氮唑修饰的纳米Si02,比较了这二者吸附离子的种类和吸附容量。 2.通过化学反应制备得到4-(8-羟基喹啉偶氮)苯甲酰胺修饰的活性碳,运用固相萃取技术富集分离环境样品中的痕量重金属离子,且用ICP-OES测定。实验得到该功能化活性碳对铅离子具有高效专一的吸附选择性,在测定实际样品前先优化了必要因素:富集酸度、振荡时间、洗脱液的浓度和体积、样品最大体积和干扰离子。在最优条件下测得富集因子为100,检出限为0.43ngmL-1,相对标准偏差为1.7%,吸附容量达到53.58mg g-1,说明该萃取剂对铅离子具有较强的吸附力,且能够成功地应用于测定标准样品GBW08301(河流沉积物)、GBW08302(西藏土壤),测定天然水样(黄河水样、湟水水样、自来水样)得到Pb(Ⅱ)的回收率为99.3-101.6%之间。 3.通过硝酸氧化增强了活性碳表面羧基的含量和活性后,与二乙烯三胺反应,再通过化学接枝邻甲氧基苯甲酸,制备得到了一种新的吸附剂。优化了富集分离目标离子的酸度、吸附剂质量、振荡时间、流速和洗脱等条件。在pH2.5时,用它成功地富集并分离出稀土金属离子铒离子,多种稀土离子共存的条件下该吸附剂显示出对铒离子极高的选择性和优良的吸附与解吸附性能,饱和吸附容量为47.27mg g-1。用Langmuir和Freundlich两种吸附等温线模式来模拟该功能化活性碳表面的吸附过程,得到0.99以上的线性。检测了不同浓度阴阳离子对铒离子吸附的影响。该方法的相对标准偏差为2.1%,检出限为0.35ngmL-’,可应用于标准样品和实际样品中痕量铒离子的富集与分离。 4.邻茴香酸含有氧原子,可与亲氧金属离子结合。本实验分别将单分子和双分子的邻茴香酸均匀地化学修饰在活性碳的表面,制备得到了含有同种元素、不同空间分子结构的两种固相萃取剂(phaseⅠ和phaseⅡ),分别研究了这两种固相吸附剂对自然水样中的痕量铅和铁离子的富集分离行为。PhaseⅠ对铅和铁的饱和吸附容量分别为48.3mg g-1和39.5mg g-1;phaseⅡ对铅和铁的饱和吸附容量分别为85.7mg g-1和72.5mg g-1。两种富集分离方法对铅的检出限分别为0.12和0.09ng mL-1,对铁的检出限分别为0.23和0.17ng mL-1;相对标准偏差均低于3.0%。等温吸附模式模拟测得的数据,得到该吸附过程严格遵循单分子层吸附。对比二者的分子结构和结合位点,还进行了一定的吸附剂与金属离子结合的理论推断,相信这些结论对解决环境中重金属污染问题具有一定的参考价值。 5.在最优条件下合成铁氧体磁性粒子,表面包裹SiO2后用锌试剂修饰,制备得到新型吸附剂,成功用于吸附样品中的痕量Cr(Ⅲ)离子,得到饱和吸附容量为15.2μg mg-1,检出限为0.09ng mL-1,相对标准偏差为2.6%。使用磁性粒子作为吸附剂基体,最明显的优点就是分离过程简单迅速,且动力学平衡速度快,相比其它文献中相关磁性粒子吸附性能的报道,该新型吸附剂可在较低的pH值下吸附金属离子,这在一定程度上增大了实际应用的范围,而且它对Cr(Ⅲ)具有高度的吸附选择性,较高的吸附容量也凸显出其优异的吸附性能,大大提升了应用价值。


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