北京地区气溶胶质量浓度和化学成分对光学特性的影响研究

【摘要】：京津冀地区作为我国三大经济圈之一,随着工业化和城镇化的发展,正面临着严重的空气污染。如何实现对空气污染的监控,明确污染的来源和成分,提出有效的应对措施是亟待解决的问题。本研究利用多种观测资料,对京津冀地区气溶胶的光学特性、颗粒物质量浓度、化学成分及彼此之间的相关性进行了综合分析,系统揭示了该地区气溶胶质量浓度的时空分布特征,主要来源,以及不同成分的消光占比,阐明了气溶胶的质量浓度,化学成分对光学性质的影响,为治理北京地区的大气污染提供了科学参考依据。主要研究结果如下:2009-2010年京津冀三个典型区域代表站点北京城市,香河城郊,兴隆背景站PM2.5(PM10)的年均质量浓度分别为62±45(130±88)μg·m-3,79±61(142±96)μg·m-3和36±29μg·m-3,北京城市和香河城郊颗粒物的质量浓度都远超国家二级标准(PM2.5:35μg·m-3,PM10:75μg·m-3)。气溶胶光学厚度均值分别为0.53±0.47,0.54±0.46和0.24±0.22,波长指数的均值分别为1.11±0.31,1.09±0.31和1.02±0.31,该地区气溶胶以细模态人为气溶胶与二次气溶胶为主。北京地区受到5类气团的控制,当主控气团为来自京津冀地区南部的Type-V时,该区域的大气污染最严重,北京站PM2.5、PM10与AOD分别达到了78μg·m-3、152μg·m-3和1.08。气象条件对该区域颗粒物污染影响显著,当混合层高度较低于400m,相对湿度大于60%,风速小于2m/s时,颗粒物质量浓度达到最大值。近10年(2005-2014年),北京城市PM2.5和PM10的年均值分别下降了6μg·m-3和3μg·m-3;除了冬季外,其他三个季节颗粒物质量浓度和光学厚度都有小幅度的下降,京津冀地区保持高污染的状态,并且冬季污染有增加的趋势。气溶胶波长指数以及PM2.5/PM10的年均值都有小幅度下降,细粒子的控制效果较好。北京地区超细颗粒物PM1非难熔部分(NR-PM1)中有机物的质量浓度占比最高,年均值为26μg·m-3,占NR-PM1的56%。夏季硫酸盐污染严重,质量浓度为10μg·m-3,占比为26%;秋季硝酸盐污染严重,硝酸根质量浓度为11μg·m-3,占比达到了19%。硫酸盐和硝酸盐的不同季节比例变化范围是0.69(秋)-1.29(冬),北京地区的污染主要来源于固定源。在重污染天气时,移动源所占比例增加。利用卫星反演获取京津冀城市群颗粒物时空分布对区域大气污染特征认知与治理具有重要科学意义。研究发现京津冀地区颗粒物PM2.5、PM10与AOD存在显著的线性相关。三个典型站点北京城市站、香河城郊站与兴隆背景站PM2.5(y)和AOD(x)的相关方程分别为y=74x+18,y=80x+25以及y=87x+9,相关系数R2均大于0.55.北京和香河PM10(y)与AOD(x)相关方程分别为y=112x+57(R2=0.54,N=337)、y=114x+68(R2=0.47,N=304)。因颗粒物成分与大气湿度的季节性变化,PM2.5与AOD季节相关方程存在较大差异,北京站相关方程斜率变化范围是55-101,截距变化范围是2-24。利用MODIS C6 AOD与PM质量浓度建立季节相关方程,可反演获取京津冀地区地面颗粒物PM2.5与PM10时空分布。在晴空天气,PM2.5的质量浓度在京津冀的西北区域低于40μg·m-3,在东南部地区大于60μg·m-3,PM10的质量浓度在西北区域低于80μg·m-3,在东南区域高于120μg·m-3。PM2.5质量浓度的反演偏差在城市和城郊站小于5μg·m-3,在背景站小于7μg·m-3。长期观测研究表明,北京地区在不同季节或不同天气条件下,PM2.5的质量浓度相对于大气能见度存在敏感阈值,只有当PM2.5低于其阈值,随着颗粒物质量浓度的下降,AOD才会明显下降,能见度显著提升。相反,在污染控制过程中,当PM2.5浓度高于阈值,污染调控措施对提升大气能见度效果不显著。全年平均PM2.5阈值为63μg·m-3,春季最高,为74μg·m-3,其他三个季节阈值基本相当为54-56μg·m-3;此外,在不同湿度和不同气团来向的影响下,阈值的变化范围达55-77μg·m-3。PM2.5消光浓度阈值的提出,为北京地区大气污染的阶段性治理提供了重要的科学参考依据。利用AMS观测的PM1中的非难熔部分质量浓度,结合ISORROPIA模式,计算出北京地区颗粒物中化合物的质量浓度。利用AOD和混合层高度计算出该地区气溶胶的消光系数,拟合出消光系数和气溶胶成分的多元线性回归方程,推算出不同成分的消光贡献。整体来看,北京地区气溶胶中不同化合物所占消光比例如下:有机物占30%,氯化铵占6%,硝酸铵占24%,硫酸铵占26%,黑炭占6%,其他未解析成分占8%。春夏两季,硫酸铵消光占比最高,分别为30%和32%,秋季硝酸铵占比最高,为40%。氯化铵的消光占比在冬季最高,达到了9%。对比不同气团来向下各成分的消光之比发现,在污染天气时,有机物和硫酸铵的消光占比会增加。研究结果可为北京地区有效治理大气污染,提高能见度提供科学依据。