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高电荷态离子作用下N_2、NH_3解离研究

魏龙  
【摘要】:分子经不同粒子(光子,电子,离子等)诱导解离反应研究在近年来一直是原子分子领域研究的热点。本论文工作基于复旦大学150 kV高电荷态离子平台,研究了3 keV/u的Ar~(8+)离子作用氮分子,氨气分子发生电荷转移,以及分子阳离子的复杂解离反应过程。本文结合电子回旋共振离子源(electron cyclotron resonance ion source,简记为ECRIS)和冷靶反冲离子动量谱仪(cold target recoil-ion momentum spectrometer,简记为COLTRIMS)实验平台,得到低能高电荷态离子作用下,分子的不同解离通道的动能释放分布(kinetic energy release,简记为KER),分析碎片间动量关联,获得碰撞电荷转移和解离的微观反应过程以及具体的解离机制。实验首先进行氮分子解离反应N_2~(2+)→N~++N~+和N_2~(3+)→N~(2+)+N~+,得到了与前人符合的实验结果,完成了实验的验证工作。在此基础上进行了氨气解离反应实验,实验主要关注氨气二价离子的多体碎裂机制,实验发现氨气分子二价阳离子在该实验条件有三种存在方式(快解离,慢解离和稳定存在),分析了完全的二体碎裂通道(NH_3~(2+)→H~++NH_2~+和NH_3~(2+)→H_2~++NH~+)的动能释放;对于含有中性碎片产物的完全三体解离(NH_3~(2+)→H~++NH~++H),结合各个通道的碎片种类以及动量分配大小的达立兹图,牛顿图,进一步对分步解离过程的中间过程进行了辨识。通过动能释放以及解离通道的阈值得到了解离前分子母离子的可能的电子组态,并观察到解离过程与散射离子电荷态之间有很强的关联。


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