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基于MOFs环境功能材料的制备及其性能研究

刘德胜  
【摘要】:随着全球人口的增长以及工业化的快速发展,排放到水体环境中的大量芳香族化合物,纺织染料以及医药抗生素等有机污染物造成了严重的水污染。然而,这些有机废水具有结构稳定,毒性高,难以降解等特点,并且对人类健康和全球环境构成了巨大威胁。此外,由于有机废水的大量排放造成的水污染问题,导致淡水资源严重的稀缺。因此,迫切需要开发有效且经济的水处理技术来生产纯净水并使其回收再利用已成为国内外研究的热点之一。金属有机框架材料(MOFs,Metal-organic frameworks)作为一种高度结晶的多孔材料,因其高的表面积,易于调整的孔结构以及众多的活性位点等物理特性,使其成为去除有机污染物的新型催化材料。目前,已经报道了很多新型MOFs复合材料的制备方法及其应用,但是由于MOFs的可加工性,水稳定性及可回收性,大规模制备以及可持续和工业化应用而受到阻碍。因此需要将MOFs与其他载体材料或者易于功能器件化的材料结合起来制备的新型MOFs功能化材料将有利于提高性能和扩展其应用范围。本论文旨在以金属有机框架材料为前体来设计合成两种具有高催化活性的催化材料,并且以印染废水中的有机染料和医药废水中的四环素抗生素作为研究对象来评价其催化性能,具体研究内容和结果如下:1.MOFs修饰松针衍生的N,O掺杂磁性多孔碳负载的Au纳米粒子催化剂的制备及其性能研究在这项研究中,松针用作生物质前体,通过金属有机骨架(MOFs)改性后碳化制备N,O掺杂的磁性多孔碳骨架(PN-MPC)。此外,通过一种由浸渍和随后的热还原步骤组成的两步路线,制备了嵌入Au纳米粒子的N,O掺杂的磁性多孔碳材料(Au/PN-MPC)。有意义的是,Au/PN-MPC材料具有出色的吸附效率以及优异的催化性能,并且在20 min内对水溶液中四环素(TC)的去除效率可达到96%。更重要的是,由于碳材料表面所含的N,O官能团可以改善金属活性组分的稳定性和分散性,使所得的Au/PN-MPC材料具有良好的长期稳定性。研究表明这种新型的嵌入Au纳米粒子的生物质衍生的磁性多孔碳材料在环境修复领域具有很好的应用前景。2.3D打印多级多孔陶瓷骨架上MOFs的原位生长及其催化性能研究多孔催化剂载体和高性能催化剂的组合由于其在水净化中的有效,可重复使用和持久的特性而受到越来越多的关注。通过简单的水热处理得到原位负载金属有机骨架的3D打印多级多孔陶瓷催化剂。所制得的3D打印多级多孔催化剂能够基于Fenton反应快速分解水溶液中的有机染料,其相应的去除效率和染料降解速率(k)分别高达99.68%和0.2915 min~(-1),其速率远高于其它传统的MOFs基非均相Fenton催化剂。该材料对有机染料优异的催化降解效率与其大的表面积和相互连接的多孔网络中众多的活性位点相关。此外,3D打印的多级多孔催化剂在50个可重复使用循环后具有较高的降解效率(75%),在污染的水中具有绿色修复的潜力。更重要的是,通过结合3D打印与MOFs原位生长策略已经成功制造了两种类型的催化反应器,即3D打印催化过滤器和3D打印叶轮搅拌器。该策略不仅可以实现复杂且高效的多尺度多孔3D催化剂,而且在结构设计,孔隙率调节以及水处理功能器件方面也具有潜在的应用前景。


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