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利用纳米银木头生物阴极在微生物燃料电池中促进Cr(Ⅵ)还原和产电

倪宏宇航  
【摘要】:重金属污染已成为当前环境所面临的主要潜在威胁之一。其中六价铬(Cr(VI))相对于其他金属离子,在水体中拥有较大的溶解度和迁移性,使其污染的传播能力更强,污染区域范围更广。近年来,随着电镀、皮革等工业的快速发展,含有六价铬的大量工业污染物被直接排放到环境当中,使六价铬可通过水体及食物链的累积等途径进入人体,对消化系统、肝、肾等器官都能构成巨大的生物损伤。传统的六价铬污染处理方法主要包括两大类:一是使用物理材料对六价铬进行吸附后回收去除;二是采用生物及化学的方法将六价铬还原成毒性较低、迁移能力弱的的三价铬,再通过化学沉淀法进行去除。相比于生物方法来说,物理及化学的处理方法成本更大,且容易造成二次污染。近年来,微生物燃料电池作为一种潜在的污水处理及生物产能技术受到了广泛的关注。通过微生物燃料电池的生物阴极处理含有六价铬的废水被认为是一种潜在的先进技术。然而,该方法受到了电极材料及燃料电池装置设备的限制仍无法实现大规模的实际应用。因此,开发拥有较好的生物相容性、强电催化能力和持久性的阴极材料成为了一个亟需的研究方向。在本论文研究当中,一种新型的锚定银纳米颗粒的木头(Ag NPs Wood Carbon,Ag NPs/WC)电极被开发出来,并首次被作为双室微生物燃料电池的生物阴极,可用来同时提高生物产电及阴极液中的六价铬去除:首先,通过扫描电子显微镜(SEM)的表征,预驯化后的木头电极表面被大量的Shewanella oneidensis MR-1所附着,并形成稳定的生物膜。使用纳米银木头生物阴极的微生物燃料电池,其最大功率密度能够达到8.285±0.253 mW m~(-2),是使用传统碳毡生物阴极微生物燃料电池(0.985±0.008 mW m~(-2))的8.41倍。同时,在20 mg L~(-1)初始浓度的六价铬阴极液中,使用纳米银木头生物阴极的微生物燃料电池,其六价铬去除率可达到98.19±2.01%,明显高于分别使用传统碳布电极(48.47±0.84%)、碳毡电极(53.31±1.45%)和无银颗粒锚定的碳化木头(Wood Carbon,WC)电极(88.17±1.92%)的生物阴极微生物燃料电池;其次,通过CV曲线(CV Plots)、Tafel曲线(Tafel Plots)以及电化学阻抗谱(EIS)的实验结果论证了纳米银木头生物阴极表面相比于其他3个电极来说拥有更强的电化学活性及电催化能力,且在纳米银木头电极的表面能够形成不导电的三价铬沉淀(Cr_2O_3)。随后通过电感耦合等离子质谱(ICP-MS)、X射线光电子能谱(XPS)以及能量色散X射线光谱(EDS)等实验论证了拥有纳米银木头(Ag NPs/WC)生物阴极的微生物燃料电池,其较高的六价铬去除率主要归功于银颗粒作为电子穿梭载体所介导的催化还原过程;最后,纳米银木头生物阴极微生物燃料电池在经过3个连续性的批式循环后,其最大电压和六价铬还原率分别达到了70±2mV和53.49±0.04%,仍然要显著高于其它3组使用对照电极的微生物燃料电池。综上,由于纳米银木头低成本、强电催化活性及较为优异的耐久性等特点,本论文研究使用基于该材料的微生物燃料电池去处理含有六价铬的污染废水,可作为一种极具潜力的新方法。


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