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强碱性溶液对高庙子膨润土的化学腐蚀研究

童艳梅  
【摘要】:高放废物地下处置工程中,混凝土衬砌是密封处置库硐壁的有效措施,但在处置库长期运营过程中,围岩中的地下水将慢慢溶蚀混凝土衬砌,具有强碱性的水泥水化产物会不断溶出,进而慢慢扩散进入膨润土缓冲屏障,同时,内部废物罐中放射性核素的衰变将释放大量的辐射热,化学场和温度场的叠加将导致膨润土缓冲回填材料的性能发生一定程度的退化,影响屏障的安全。本研究以内蒙古高庙子膨润土为研究对象,采用室内试验和理论分析等方法,首先开展膨润土水理指标批式试验,对不同强碱溶液下膨润土的液塑限和自由膨胀率分别进行测定,快速遴选出膨润土性能发生显著变异的化学溶液和组合。然后在一定温度荷载下开展不同pH值的KOH溶液与膨润土的接触扩散试验,模拟处置库中混凝土溶出的碱性胶凝材料和辐射热联合作用下高庙子膨润土的化学腐蚀,再借助X射线衍射、物理吸附和扫描电镜对反应后膨润土试样的矿物成分和微观孔隙结构变化进行测定和分析,综合评价化学质与辐射热联合作用下高庙子膨润土缓冲回填材料的性能退化程度。开展不同类型碱性溶液下高庙子膨润土的液塑限和自由膨胀率批式试验,得到膨润土的液限随碱溶液pH值的增大而大幅度降低,塑限则呈略微增大的趋势,导致塑性指数显著降低。膨润土的自由膨胀率也随碱溶液pH值的增大而不断减小,且试验发现碱金属离子钾离子对其水理指标的影响明显大于钠离子。接触扩散试验设定KOH溶液的pH值分别为12.6、13.0和13.5,恒温水浴的温度为30℃和60℃,反应时间分别为7、14、21和28d,采用静压法将膨润土一次性压入自主设计加工的接触扩散反应模具中,以减少对试样的扰动。试验结束后拆解试样,发现随着KOH碱溶液pH值的增大和试验温度的升高,挤入花管中膨润土的量在逐渐减少,膨润土的膨胀性能得到了很大程度的抑制,且温度对其膨胀性能的影响程度小于碱溶液的pH值。取最里层与碱溶液直接接触的膨润土试样进行X射线衍射试验,发现碱溶液的pH值、试验温度和反应时间是影响膨润土中主要矿物蒙脱石溶解的重要参数,蒙脱石的含量随碱溶液pH值的增大、试验温度的升高、反应时间的延长而逐渐降低,即蒙脱石的溶解速率与碱溶液的pH值、试验温度、反应时间成正相关关系,最大溶失量出现在膨润土与碱溶液的接触面上,蒙脱石含量从初始的44.4%下降到25.9%。物理吸附试验发现随着KOH碱溶液pH值的增大和试验温度的升高,膨润土试样的BET比表面积逐渐增大,BJH平均孔径逐渐减小,沿着扩散层方向结果正好相反;采用BJH法获得膨润土孔隙的孔径分布曲线,可知膨润土的孔径主要集中在2~5nm和10~100nm之间。随着碱溶液pH值的增大,试样中小孔径的孔隙体积变化不明显,大孔径的孔隙体积逐渐增多;随着试验温度的升高,孔隙的体积均呈现增多的趋势;沿着扩散层方向,孔隙体积均逐渐减少。在膨润土与碱溶液接触界面产生许多肉眼可见的裂隙,这些裂隙的产生为碱溶液的渗入提供了便捷的水力通道,加速了内部膨润土与碱溶液的反应进程。通过扫描电镜观察,发现膨润土水化产生的羽翼状胶体逐渐被剥蚀溶解,团聚体结构逐渐被破坏,并且产生许多裂隙和孔洞,显著溶解发生在接触带2mm以内的范围,进一步利用图像分析软件Image J对电镜照片进行分析,发现随着碱溶液pH值的增大和试验温度的升高,膨润土的表观孔隙率呈现递增的趋势。


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