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U(Ⅵ),Th(Ⅳ)和 Eu(Ⅲ)在 γ-Al_2O_3上的吸附研究

严超  
【摘要】: 本文采用静态法研究了,U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)在γ-Al_2O_3上的吸附行为,探讨了固液比(m/v)、接触时间、pH值、离子强度、磷酸根P(Ⅴ)及富里酸FA等因素对吸附的影响,并对U(Ⅵ)和磷酸根的吸附和共吸附用表面配位模型进行了定量解释。 U(Ⅵ)和P(Ⅴ)在γ-Al_2O_3上的吸附实验结果表明:P(Ⅴ)的吸附百分数随pH的增大先逐渐升高,在pH=5.2时达到最大,之后又逐渐降低;U(Ⅵ)的吸附百分数随pH逐渐升高,并且在pH 4~6从8%增加到97%,当pH>6时基本不再变化。离子强度的变化对P(Ⅴ)的吸附几乎没有影响,但对U(Ⅵ)的吸附随离子强度的减小略有增加。在共吸附体系中,U(Ⅵ)的存在对P(Ⅴ)的吸附基本上没有影响,但P(Ⅴ)及FA的存在对U(Ⅵ)的吸附有非常大的促进作用。在模型计算中我们还考虑了γ-Al_2O_3的溶解以及CO_2对吸附的影响。在P(Ⅴ)吸附体系中主要考虑≡XOHAlHPO_4~+,≡XH_2PO_4,≡XHPO_4~-和≡XPO_4~(2-)四种表面配合物;在U(Ⅵ)的吸附体系中主要来考虑了≡XOUO_2~+和≡XOUO_2(OH)_2~-两种表面配合物。 在pH为3~5时,Th(Ⅳ)的吸附百分数随从7%增加到95%,之后基本不再变化。随着离子强度的增加Th(Ⅳ)吸附百分数略有下降。在共吸附体系中,P(Ⅴ)及FA的存在对Th(Ⅳ)的吸附有非常大的促进作用。 Eu(Ⅲ)的吸附百分数随pH逐渐升高,在5~6时吸附百分数从5%增加到98%。Eu(Ⅲ)在γ-Al_2O_3上的吸附极强的依赖于溶液的pH值,这说明形成内圈配合物是主要的吸附机理。在模型计算中主要考虑了≡XOEu~(2+)、≡XOEu(OH)~+和≡XOEu(OH)_3三种配合物。在三元和四元共存体系中,P(Ⅴ)和FA的存在会显著促进Eu(Ⅲ)的吸附。


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