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合成水溶性量子点及其作为离子探针

任娟  
【摘要】: 半导体材料由于具有宽的激发光谱、窄的发射光谱、可精确调谐的发射波长、抗光漂白现象等独特的光学性质,已成为现今分析科学研究的热点。CdSe量子点(CdSe quantum dots)是Ⅱ-Ⅵ族半导体材料中研究最多的材料之一,由于其发射波长可以随量子点的尺寸而改变,从而覆盖整个光谱范围,因此在化学分析等领域应用非常广泛。 重金属在石油工业、化学工业、航空和航天工业、农业和医疗等领域广泛使用。重金属分析一直是富于挑战性的工作,而量子点作为荧光探针检测重金属的研究已成为当前的前沿领域之一。本论文是在查阅大量文献的基础上并通过众多实验完成的,内容主要为新型水溶性量子点的制备、修饰及其在重金属离子分析方面的应用。 本论文共分为四章,第一章为前言综述部分,第二章至第四章为实验部分。 第一章,阐述了Ⅱ-Ⅵ型量子点的定义、结构、特征及发光性质。重点介绍了量子点的合成与修饰以及量子点作为化学传感器在化学、生物等领域的应用。 第二章,选择L-半胱氨酸作为硒化镉量子点(CdSe QDs)的修饰剂,合成了表面修饰的量子点,并通过透射电子显微镜和荧光光谱进行表征。利用其有效官能团与铅离子作用,导致量子点的荧光猝灭,建立了测定Pb~(2+)的新方法,开发了新型的Pb~(2+)传感器,而且探讨了Pb~(2+)与L-半胱氨酸修饰的量子点的反应机理,优化了实验条件。在最佳实验条件下,该量子点检测Pb~(2+)的线性范围为1.00×10~(-7)-1.00×10~(-6)mol/L,相关系数为0.9951,检测限达到8.4×10~(-8)mol/L。该方法已用于茶叶中铅离子的测定,回收率为102.9-108.3%。 第三章,在常温下无需氮气保护,以CdCl_2为镉源、Na_2SeO_3为硒源、柠檬酸作为稳定剂,直接在水相中一步合成了CdSe量子点。使用荧光光谱仪和紫外可见分光光度计对所合成的量子点进行了表征,利用FT-IR的分析结果对所合成的CdSe量子点形成机理进行了探讨,表明柠檬酸的羰基与Cd~(2+)形成共价键,结合到量子点上,从而钝化了量子点。并将此方法应用于测定维生素B1,获得的结果比文献报道的方法灵敏度高、线性范围宽。 第四章,以第三章合成的柠檬酸修饰的CdSe量子点为荧光探针,基于Cu~(2+)与CdSe量子点相互作用从而引起荧光猝灭的现象,建立了选择性测定铜离子的新方法。考察了反应时间、缓冲体系及pH值、反应温度和CdSe量子点浓度对检测灵敏度的影响,并探讨了Cu~(2+)对柠檬酸修饰的CdSe QDs荧光猝灭的机理。在最佳实验条件下,该量子点测Cu~(2+)的线性范围为1.00×10~(-8)-1.00×10~(-7)mol/L、回归方程的相关系数为0.9953、检测限为8.99×10~(-9)mol/L。


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