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单壁碳纳米管拉曼光谱及电输运性质研究

高平奇  
【摘要】: 本论文研究了单壁碳纳米管(SWNTs)的拉曼光谱和电输运特性。 首先,利用共振拉曼光谱研究了SWNTs对几种外界作用,包括应力、静电注入和纳米颗粒修饰等的响应。对较大直径超长碳管中反常拉曼光谱的研究发现,沿着碳管轴向特征拉曼光谱G+、G-和G'峰分别位于1553、1563和2597 cm-1,均明显低于文献报道的实验和理论值。显著的拉曼红移可归因于内建张应力作用,用红外激光退火可以使应力释放,拉曼峰向高波数移动。较大直径的碳纳米管具有相对较小的曲率效应,更容易受到内建应力的影响。均匀应力的存在为利用应力工程调制碳管能带结构提供了叮能。 在SWNTs场效应管(FETs)工作状态下,分别用光子能量为1.96 eV和2.41eV的两种激光激发平均直径为1.4 nm的SWNTs束中金属性和半导体性碳管,原位研究了半导体性及金属性碳管拉曼光谱对外加电场的响应。发现金属性碳管中,G-拉曼模在负栅压下向高波数移动并伴随着峰宽的窄化,但对正偏压无响应。这一发现证明了在SWNTs束中存在Kohn反常现象,金属性碳管的LO声子模随着费米能级的变化而变化,为利用拉曼光谱原位监测FETs沟道中载流子浓度提供了可能。在源、漏偏压作用下的拉曼光谱测量发现,随着单位长度SWNTs上电功率消耗的增加,G峰向低波数平移,波形同时逐渐展宽。这一现象说明产生了热声子,并且在通常的SWNT-FETs中,大大低估了衬底对声子的散射。 其次,用电子束蒸发和快速热退火工艺在SWNT-FETs表面自组装了金纳米颗粒,制备出新奇的SWNTs复合结构——SWNT@金纳米颗粒。拉曼光谱测量表明,表面金属纳米颗粒的库仑作用改变了SWNTs的电子结构。电输运测量发现,当温度低于150 K时,在长约2μm的导电沟道中观察到强烈的电流振荡。这种库仑阻塞引起的单电子效应可以用两种机理解释:(1)肖特基势垒高度调制——库仑阻塞效应主导着对金纳米颗粒的电注入过程,一旦在电极附近的金纳米颗粒俘获了电荷,其静电势能的改变会影响到接触附近肖特基势垒的高度,进而影响碳管沟道中的电流;(2)能带调制——俘获了电荷的金纳米颗粒充当散射中心,它们改变了沿碳管沟道的局部电势,缩短了电荷在碳管中传输的平均自由程,进而引起电流振荡。 借助于纳米碳链@SWNT复合结构,第一次详细研究了sp杂化的一维碳原子链的拉曼谱和电学特性。发现纳米碳链@SWNT复合结构具有独特的量了线特性,呈现非线性电学特性,电导随温度的变化遵从幂指数关系,类似于Luttinger流体。低温下观察到均匀的库仑振荡峰,表明其可用于制作性能优良的单电子器件。 再次,用传统光刻技术结合自对准的方法制备出间距约为5 nm的金属电极,为单分子电学特性的研究创造了条件。成功制备出大面积纳米间距电极阵列,利用交流介电泳技术成功实现了在整个硅片上碳管纳米器件的集成。这一简单且廉价的工艺有望应用于未来分子电路的构建。 最后,用低功函数的金属(Sc,Sm,Al等)作为源、漏电极材料制备了性能稳定的n型SWNT-FETs。Sc和碳管具有较好的亲和性,费米能级与碳管的导带相匹配,显示出良好的欧姆接触特性。所制备的SWNT-FETs的开关电流比大于3个数量级,并且在约5μm的导电通道中呈现出近似弹道输运的性质,电导约为0.02 G0。


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