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用化学需氧量指数法研究亚甲基蓝的可见光光电催化脱色反应机理

刘芬  
【摘要】:本文以玻璃碳为基底材料,采用电化学沉积法并结合连续化学浴沉积法制备了一种CuInSe_2/Ag_3PO_4@Ag IO_4/GC新型复合光电极,这种具有多种材料间异质结结构的复合修饰光电极呈现出较高的光电催化稳定性,用可见光区光源照射时该电极对有机染料分子具有良好的光电催化降解能力。同时,对既有的两步微波辅助消解测定COD的方法作了改进试验,使它能适用于高盐有机染料废液样品分析和光电催化的实验研究工作。实验中,以60 W的白炽灯作为辐照光源,以吩噻嗪染料亚甲基蓝(MB)为探针分子,通过检测MB光电催化反应过程中的紫外-可见吸收光谱、化学需氧量指数(COD)值和反应混合物的水相红外吸收光谱变化,对MB分子的光电催化脱色反应机理进行了重点研究。结果表明:在光电催化脱色反应过程中,MB分子的吩噻嗪母核结构仅发生部分降解,但并未彻底矿化为无机物;再结合紫外和红外光谱实验证据,提出了一个可解释MB光电催化脱色反应本质的新机理。本论文的工作主要有以下三个部分:第一部分:CuInSe_2/Ag_3PO_4@Ag IO_4/GC复合光电极的制备及其可见光光电催化性能研究以玻璃碳为基底材料,采用电化学沉积法并结合连续化学浴沉积法成功制备了一种CuInSe_2/Ag_3PO_4@Ag IO_4/GC新型复合光电极。通过实验优化得到制备Ag_3PO_4@Ag IO_4复合膜的最佳料液比例,从而形成一种具有多种材料间异质结结构的新型光电极,并用扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)技术对该光电极的表面形貌和复合修饰物进行了表征。以60 W的白炽灯泡作为可见光光源,用初始浓度0.050 mmol/L的MB溶液为测试液,对该复合光电极的光电化学特性以及光电催化性能进行实验评测,响应光电流值为0.47,光电降解60 min时MB总脱色率可以达到88.4%,经过多次重复使用后其光电催化性能保持不变,表明该复合光电极的光催化稳定性较好。第二部分:用两步湿化学微波消解法测定高盐有机染料废液的COD值采用高锰酸钾、硫酸高铈作为化学需氧量(COD)测定的主要氧化剂,结合微波辅助两步湿化学消解法对含高盐有机染料废液进行消解处理,极大地提高了对有机染料分子的总消解率,建立了一种适用于含高盐有机染料废液COD指数的快速测定方法。以添加硫酸盐和磷酸盐的亚甲基蓝为模拟试样,通过加入适量Ca(NO3)2以化学沉淀法消除SO_42-和PO_43-的影响后,对Ca(NO_3)_2的加入量、微波消解时间、消解液的酸碱度等实验条件进行了优化。结果表明:在最佳条件下,模拟试样中对MB染料分子的平均消解率可达到99.96%,测得化学需氧量的线性响应范围为1.0~66.0 mg O2 L-1,R2=0.9999。此外,用该方法对同时含H_2O_2和MB染料的模拟高盐有机染料废液进行了验证性COD测定,测得其化学需氧量的线性响应范围为1.2~60.0 mg O2 L-1,R2=0.9999,表明这种新方法完全适用于对高盐有机染料废液低水平COD指数的分析测定。第三部分:用COD指数法研究亚甲基蓝的可见光光电催化脱色反应机理采用CuInSe_2/Ag_3PO_4@Ag IO_4/GC复合光电极对MB染料进行可见光光电催化降解,对降解反应的基本条件进行了优化,并按上节提出的改进分析方法对MB光电催化反应进程中分时取出的电解液样品COD值进行了测定,再结合紫外-可见吸收光谱、反应混合物的水相红外吸收光谱变化对亚甲基蓝的脱色反应机理进行了实验研究。结果表明:在固定可见光辐照时间、强度和光电极受光面积的条件下,当光电极外加偏压为+0.61 V(vs.SCE),H_2O_2促进剂的初始浓度为0.42mmol/L,用浓度为0.15 mol/L的Na2SO_4(p H=2.7)为支持电解质时,对0.050 mmol/L的MB测试样溶液光照反应45 min时其脱色率与矿化率的比值达到8.5,还发现伴随MB光电催化反应进行反应池内有少量有机沉淀产物生成,再结合其它光谱实验证据,我们推断出MB分子在光电脱色反应中其吩噻嗪母核结构仅发生了部分降解,并提出一个可解释MB光电催化脱色反应本质的新机理。


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