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铁配合物催化剂作用下醇的氧化

达玉霞  
【摘要】: 本论文由以下四部分组成: 第一部分:综述 从均相催化、水/有机两相催化、液/固多相催化等方面分别介绍了近几年来醇类选择性催化氧化的新进展,然后分十一个方面从不同金属催化体系介绍了醇在金属催化剂作用下的催化氧化研究进展。这十一个部分分别为:(1)钌金属配合物催化体系;(2)钯金属配合物催化体系;(3)铜(Ⅰ)金属配化物催化氧化体系;(4)铁金属配合物催化氧化体系;(5)钴金属配合物催化氧化体系;(6)钒金属配合物催化体系;(7)锇金属化合物催化-氧化体系;(8)铬金属/金属氧化物氧化体系;(9)铝金属配合物催化体系;(10)双金属催化体系;(11)其它过渡金属催化体系。对各种催化体系的优缺点进行了分析,并在此基础上评述了研究发展的趋势。 第二部分:FeCl_3对醇的催化氧化性能研究 以FeCl_3作为催化剂,30%H_2O_2为氧化剂,研究了其对对甲氧基苯甲醇氧化时的催化性能,并分别对各个催化氧化过程进行了优化,提出了反应进行的最佳条件。然后在所得的最佳条件下研究了其对苯甲醇等11种醇的催化氧化性能。催化氧化结果表明,在FeCl_3的催化下,很多醇类可以实现很好的氧化。总体来看,该催化体系在对芳香醇进行氧化时,苯环上空间位阻小的供电子基团有利于催化氧化反应的进行。而对于直链醇的氧化,随着醇分子链的增长,FeCl_3对其氧化的催化活性逐渐降低,结合实验的结果,提出了出现这些差异的原因。 第三部分:小分子Fe(Ⅲ)配合物TNTD-Fe(Ⅲ)对醇的催化氧化性能研究 以小分子Fe(Ⅲ)配合物TNTD-Fe(Ⅲ)作为催化剂,30%H_2O_2为氧化剂,研究了其对硝基苯甲醇氧化时的催化性能,并分别对各个催化氧化过程进行了优化,提出了反应进行的最佳条件。然后在所得的最佳条件下研究了其对4-氯二苯甲醇等9种醇的催化氧化性能。催化氧化结果表明,该催化剂对苯甲醇及其衍生物的催化活性较差,而对二苯甲醇衍生物的活性较好。对于脂肪醇的氧化,髓着醇分子链的增长,配合物对其氧化的催化活性逐渐降低。 第四部分:树枝状高分子金属配合物PAMAMSA-Fe(Ⅲ)对醇的催化氧化性能研究 首次以合成的树枝状高分子金属配合物PAMAMSA-Fe(Ⅲ)作为催化剂,30%H_2O_2为氧化剂,研究了其对苯甲醇氧化时的催化性能,提出了反应进行的最佳条件,然后在所得的最佳条件下研究了其对苯甲醇等13种醇的催化氧化性能。结果表明,配合物对苯甲醇衍生物的氧化性能较好,部分醇可以在相同的反应时间达到完全转化且产物唯一。对于二苯甲醇及其衍生物,由于醇自身结构中位阻较大,因此,虽然同为芳香族苄醇,但转化率普遍较低,而对于环醇或普通脂肪醇,其转化率都非常低,这主要是由于这些醇非常稳定的原因。


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