利用CARS谱研究Li_2、K_2与H_2的碰撞能量转移

【摘要】：本文的主要工作是利用了相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)探测技术来研究了K_2的1~1∑_u~+(V =46-61)与H2间的电子——振转动能级的碰撞转移;然后再利用相干反斯托克斯拉曼谱(CARS)分析了H_2与Li_2(A~1∑_u~+)碰撞的振转态布居分布。 (1)首先利用相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)探测技术,研究了K_2的1~1∑_u~+(V=46-61)与H2间的电子——振转动能级的碰撞转移,扫描CARS谱确认了仅在H2的V=2,J=0,1,2及V=1,J =2能级上有布居,用n_1,n_2,n_3,n_4,分别表示(2,0),(2,1),(2,2),(1,2)上的粒子数密度,从CARS谱峰值可以得到n1/n_4,n_2/n_4,n_3/n_4分别为3.3±0.3,2.2±0.3,2.0±0.3,有88%粒子处在V =2能级上,而在V=1能级上有12%。转移能配置到振动,转动,平动的比例分别为0.53,0.01,0.46,能量主要分配在振动和平动上,在537K和5×103Pa条件下,通过求解速率方程组和对时间分辨CARS线强度分析得到碰撞转移速率系数k_(12)=(3.3±0.7)×10~(-14) cm~3s~(-1)和k_2=(1.4±0.3)×10~(-14)cm~3s~(-1)。 (2)然后利用相干反斯托克斯拉曼谱(CARS)分析了H_2与Li_2(A~1∑_u~+)碰撞的振转态布居分布。扫描CARS谱表明了在能量转移过程中H_2的V =1,2,3振转能级上得到布居,由CARS峰值得到两个可能的布居数比值,通过解速率方程组并通过时间分辨CARS轮廓模拟,确定了实际的布居数之比。得到了H_2在V =1,2,3能级上的布居数比为0.48,0.36,0.16,平均转移能配置的相对值f_t,f_(vib),f_r分别为0.50,0.47,0.03,能量主要配置在平动和振动上,支持Li_2-H_2直线式碰撞传能机制。