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磁载TiO_2光催化剂的制备及其光催化性能研究

包淑娟  
【摘要】: 进入90年代以来,我国的国内生产总值以9%~11%高速增长,而在环境污染方面仍未得到基本控制,反而呈发展的趋势。目前印染行业是工业废水排放大户,据不完全统计,国内印染企业排放量约300~400m~3/d,其水中有机污染物含量高、色度高、碱性大且水质变化大。由于这些污水的排放,使得我国各大江河均受到不同程度的污染,并有逐年上升的趋势。目前,印染工业废水的综合治理问题,已成为当今世界环境科学界急需解决的一大难题。 针对上述的问题,近年来国内外都在这方面进行了大量的研究,并在很多方面取得了成效,特别是在光化学方而取得了突破,其中以TiO_2/UV技术为代表的光催化氧化技术已成为当今研究的热门。TiO_2光催化技术可以非常有效的处理一些常规方法难以处理的有机废水,消除二次污染,降低运行费用。这对于解决目前严重的环境污染问题,无疑是一个福音。 本论文将磁性物质与TiO_2相结合,组装成磁载TiO_2光催化剂,使其既具有良好的光催化活性,又能利用磁场方便迅捷的再生利用,使其实际应用成为可能。为此以有机染料为降解对象,主要从以下三个方面进行了一系列研究。 1.采用还原法制备纳米级磁基体(Fe_3O_4),以溶胶-凝胶法制得TiO_2/Fe_3O_4磁载纳米光催化剂,并用于光催化降解橙黄-Ⅱ,对其活性进行评价。结果表明,TiO_2/Fe_3O_4光催化剂在第一次使用时的降解率与纯TiO_2相近,三次循环使用后,仍能保持较高的催化活性。催化剂的最佳用量为4g/L,在酸性和碱性环境中均能保持很好的催化活性。 2.(1)采用化学共沉淀法制备磁基体(Fe_3O_4)。 a)高温煅烧Fe_3O_4使其转化为γ-Fe_2O_3,用二步法包覆SiO_2,得到SiO_2/γ-Fe_2O_3磁载体; b)用聚乙二醇(PEG)、十二烷基硫酸钠(SDS)改善Fe_3O_4的分散性,表面包覆SiO_2,得到SiO_2/Fe_3O_4磁载体。 (2)采用固相法制备磁载体Ni_(0.5)Fe_(2.5)O_4,固相反应法包覆SiO_2,得到SiO_2/Ni_(0.5_Fe_(2.5)O_4磁载体。 通过上述方法对磁载体改性后,利用溶胶—凝胶法成功得到易于固液分离回收的磁载 TIO光催化剂。以 XPS、Xrp、EDX、TEM、IR和 UV-VIS ;g手段对样品进行表征,研 究了催化剂对可溶性染料Orange-11和亚甲基兰的降解性能,并探讨了般烧温度、时间对催 化剂活性的影响。结果表明,最佳锻烧温度为450℃,最佳锻烧时间为30min。Fe。O。和TIO。 之间包裹一层地无定型的SIOZ,可大大提高催化剂的吸附能力。 3.()通过化学掺杂,溶胶一凝胶法得到易于固液分离回收的磁载WO3-TIOZ复合光催 化剂。利用IR、XJtD和SEM对样品进行表征,研究了催化剂对亚甲基兰溶液的脱色性能。 结果表明,0刀olWO3-TIOZ复合光催化剂的催化活性最高,其在三次循环使用后脱色率仍保 持在98%以上。 (2)采用光催化还原法和光化学沉积法在 TIO/。表面沉积银,制得磁载 Ag-TIOZ复合光催化剂,通过m、XRD、SEM和EDX对杠品进行表征,研究了催化剂对 业甲基兰溶液的脱色性能。结果表明,Ag适量的掺杂使磁载Ag-TIOZ复合光催化剂的催化活 性得到提高,但掺杂量超过一定限度反而使磁载TIOZ光催化剂活性降低。在EDTA介质存在 下,用光催化还原法制备的Ag·TIO。复合光催化剂的活性明显优于其它方法制备的Ag-TO。 复合光催化剂。


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