分子动力学结合不同势研究Ir团簇熔化性质

【摘要】： 近年来,纳米团簇结构和物性愈来愈受到研究者的关注,这种问题往往具有与宏观理论不同的规律。对团簇热力学性质的研究则成为人们最感兴趣的方面之一,对团簇熔化过程的研究,有重要的科学意义和潜在的应用价值。围绕着团簇进行了大量的实验和数值模拟研究,发现一系列奇特性质,如在低温下一些团簇存在表面熔化现象、异构化现象,随着温度升高,各种异构体不断转化,完全熔化进入液相以后消失。这种异构化和表面熔化也就是所说的“预熔化”现象。在目前的条件下,通过实验进行团簇动力学性质的原子层次上的直接观测是比较困难的,所以分子动力学模拟成为研究纳米团簇动力学性质的理想工具。 本文采用恒温分子动力学方法研究Ir_n( n =13,14,55,56,147)团簇的熔化特性。采用两种势能函数:Gupta势和Sutton-Chen势,对比研究铱团簇从固态到液态的熔化过程,温度由Berendsen标度方法控制,时间步长取1fs,体系从基态出发,温度从50K模拟到3000K。对Ir_n( n =13,14,55,56)团簇,温度步长取10K,每个温度点上进行5×10~6步分子动力学模拟;对于Ir_(147)团簇,温度步长取20K,每个温度点上进行2×10~6步分子动力学模拟。 模拟结果表明:对于所研究尺寸团簇,两种不同势给出了完全相同的基态几何结构。两种势给出的铱团簇熔点随团簇尺寸的变化关系基本一致、预熔化温度区间随团簇尺寸的变化关系完全一致。对于小团簇(Ir_(13)、Ir_(14))两类势均表现出比热峰值相对于均方根键长涨落滞后的现象。