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基于TiO_2的异质结复合纳米光催化剂的制备及人工树叶的构建

吴可量  
【摘要】:环境问题和能源危机一直是现代科学技术社会的两大热点问题,合理地探索利用太阳能是解决它们的有效途径之一。人工光合作用就是仿生绿色植物叶片,在人为控制条件下实现高效转换太阳能为化学能储存在燃料中,同时在工艺上绿色清洁环保无污染,这就引起了人们的广泛关注。人工光合作用的实现首先要面临选择合适的光催化剂的问题。与其他金属半导体光催化剂相比较,二氧化钛(TiO_2)的能带结构十分特殊,晶相易于生长控制,可以通过掺杂复合等多种方法调节能带,因而被认为是光催化领域特别是在光催化纳米复合材料领域,值得深入探索的经典材料。但在实现光催化反应的过程中,它仍存在比表面积难以提高、纳米颗粒间易团聚、吸收带边在紫外区、光生电子与空穴之间重组复合严重、量子产率不高等问题。本文针对于这些缺点,利用不同的改性方法设计了一系列不同的纳米复合催化剂,用以研究人工光合作用中的几种半反应,进而研究全解水这种人工光合作用,最终为制备反应器件“人工树叶”奠定基础。本论文的研究内容如下:(1)纤维素基气凝胶负载PPy-TiO_2/WO_3光催化剂的制备及其光催化性能研究:为了探究光催化降解这个半反应,本研究中以纤维素气凝胶作为人工树叶的基底负载了TiO_2/WO_3,制备了复合气凝胶催化剂微珠。在催化降解有机染料罗丹明B循环五次后,没有任何催化剂的脱落,避免了催化剂粉体对水体的二次污染,同时降解速率只是略有下降。因WO_3增加了TiO_2的吸收带边,添加聚吡咯PPy提高吸光度和加快电子空穴分离,催化降解速率得到了很大的提高,2 h的降解率为91%。使用的纤维素气凝胶同时可以作为“人工树叶”器件的一种柔性基底。(2)芹菜模版制备TiO_2/ZnO用于光催化还原CO_2为烃类燃料:通过简单溶胶-凝胶和水解工艺利用生物模板芹菜茎设计纳米结构TiO_2/ZnO异质结光催化剂,用于实现光催化还原CO_2这一人工光合作用的半反应。在芹菜茎的气孔和褶皱上获得了一个连接良好的异质结,纳米颗粒分布均匀,比表面积达到55.5 m~2/g。用电子显微镜(HRTEM、SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)等方法对其晶体结构、形貌和表面组成进行了研究,发现纳米结构光催化剂由锐钛矿型TiO_2和纤锌矿型氧化锌纳米颗粒组成。与纯TiO_2相比,纳米复合材料的CO_2还原为CH_4的光催化速率提高为5倍,从0.55增加到2.56μmol·h~(–1)·g~(–1)。并对此反应还原机理初步做出了解释。(3)SiO_2模版法制备空心CdS@TiO_2/Ni_2P微球及其光催化性能研究:在光催化制氢这一半反应的实现过程中,合理构建催化剂的界面非常重要。本研究中设计了一个氧化和还原面空间分离的无贵金属光催化系统,采用牺牲模板法制备空心核壳结构的CdS@TiO_2/Ni_2P。CdS和Ni_2P的加入使复合催化剂光吸收范围增大达到了720 nm,同时TiO_2保护CdS减缓了其光腐蚀程度,循环稳定性得到了提高。光催化反应过程中产生的电子可以迁移到壳层TiO_2外部的Ni_2P上,空穴迁移到核层CdS的内部,提高了分离效率,很大程度上抑制了光生载流子之间的复合重组。这样的设计还暴露了更多的表面,增大了光吸收程度,从而提高了氢气的产量。在2.5 h后,420 nm可见光照下的产氢量为14.80mmol/g,使用带有AM1.5G滤光片的氙灯模拟太阳光时的产氢量为34.78mmol/g。(4)基于CdS@TiO_2/Pt/ITO/WO_3@Co_3O_4的Z-scheme可印刷人工树叶器件的设计及其全解水性能研究:水光解产生氧气是一个四电子过程,而材料表面氧气的过电位远高于氢气的过电位,这就需要更高的活化能,本研究采用WO_3与Co_3O_4作为产氧复合催化剂实现析氧反应这个半反应。然后使用CdS@TiO_2/Pt为析氢反应(HEP)催化剂,WO_3/Co_3O_4为析氧反应(OEP)催化剂,纳米ITO颗粒为固体电子穿梭介质,设计了Z型全解水复合光催化剂CdS@TiO_2/Pt/ITO/WO_3/Co_3O_4并研究了它的催化全解水的效果,提出了可能的反应机理。再以松油醇、2-丁氧基乙醇和丙烯酸树脂作为复合油墨加入催化剂粉体,实现了催化剂的可印刷性。最后将其印刷在以FTO玻璃片基底上制成叶片,制备了人工树叶器件,并探究催化效果。


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