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TiO_2光催化降解及还原3,4-二氯硝基苯的特性研究

陈佳俊  
【摘要】:TiO_2光催化技术具有效率高、能耗低、操作简便、反应条件温和、适用范围广及可减少二次污染等突出特点,在有机废水处理中备受关注。此外,清洁生产与节能减排的推进,要求探索一种新型的合成工艺在源头上削减污染物的产生。采用TiO_2非均相光催化技术降解3,4-二氯硝基苯,各影响因素的最优条件为:采用150W紫外灯反应5h,3,4-二氯硝基苯去除率为75.6%;pH为4时反应速率最大,250W紫外灯照射反应5h后去除率为84.9%;当空气通入量为0.2m3/h时(溶解氧8.7mg/L),底物的降解率为93.7%;60mg/L的3,4-二氯硝基苯为光催化降解最适宜浓度;催化剂投加量为2g/L时,降解速率常数最大为0.3302,反应5h后对3,4-二氯硝基苯的去除率为93.2%;自制N掺杂的催化剂优于其他催化剂,采用250W紫外灯为光源,5h的反应后对3,4-二氯硝基苯的去除率为85.4%。 光催化还原3,4-二氯硝基苯的研究中,溶剂甲醇为良好的空穴清除剂,20h时产率可达61.22%;催化剂投加量为6g/L时3,4-二氯苯胺的产率最高为57.17%;非离子表面活性剂subwet159对光催化还原有促进作用,而阳离子表面活性剂CTAB对还原有阻碍作用;初始浓度为10g/L的光催化还原效率最高,12h时产率可达到最大值71.3%;大量溶解氧的存在起到阻碍光催化还原,光辐射强度越高还原产率相应提高;TiO_2在还原反应中保持一定的重复利用性,催化剂经高温活化后应用于还原反应中,仍可获44.5%的产率;热催化反应和光催化反应都能进行还原反应,但加热条件下的还原反应效率较低;采用凝胶-溶胶法制备的多孔TiO_2催化效果最好,250W紫外灯为光源,经过12h的反应可获得65%的产率。 光催化还原工艺与传统铁粉还原工艺相比,减少近2/3的污染物排放量、反应条件温和简单,具有显著地经济和环境优势,极具发展应用潜力。 在光催化降解氧化和还原合成的过程中,辐射强度、溶剂和反应体系中溶解氧的含量为控制和转化的关键因素。


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