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金纳米颗粒修饰的单个NaYF_4:Yb~(3+), Er~(3+)六角盘的上转换发光猝灭及应用

于君君  
【摘要】:稀土上转换发光材料提高荧光辐射效率的有力手段之一是采用表面等离激元诱导。当前的研究报道多为等离激元共振诱导的上转换荧光增强,且对其机理的探究尚未形成统一定论。实际的表面等离激元与稀土掺杂上转换材料组成的杂化体系在诱导荧光增强时,不可避免地存在着各种各样的荧光猝灭通道,从实验观察到的猝灭体系中研究猝灭机理,为此类杂化体系荧光辐射效率的提升提供理论参考具有很强的现实意义。六方相NaYF4声子能量低、晶格结构对称性低,掺入其晶格内的发光稀土离子的f-f禁戒跃迁更容易解除简并,已成为当前公认的最有效的上转换基质材料之一。本研究基于此,通过水热法合成不同数量的Au纳米颗粒修饰的六方相NaYF4:Yb3+,Er3+六角盘。研究表明,与未修饰的单个NaYF4:Yb3+,Er3+六角盘相比,上载不同数量的Au纳米颗粒的单一六角形盘的绿色和红色上转换荧光发射带的平均猝灭因子随着金纳米颗粒上载量的增加而明显增加。为探寻其荧光猝灭机理,基于各种表征和对荧光频域和时域光谱的解析,通过对模型的准几何构建,利用有限元法获取体系内荧光辐射的分布特征和规律,从腔量子光学角度,对金纳米颗粒诱导的猝灭现象进行了定量分析。结果表明,高模珀塞尔因子的存在,诱导了从基质晶格内发光离子到Au纳米颗粒的显著无辐射能量转移,促成了上转换荧光的显著猝灭。但Au表面等离激元诱导的轻微局域场的减弱对荧光猝灭的影响甚小。其中给出的修饰的猝灭因子的计算与实验结果吻合较好,证实了该策略在荧光猝灭机理分析中的合理性。该研究可从抑制荧光猝灭的角度,为后期寻找荧光辐射效率更高的上转换体系提供实验参考与理论支持。同时结合当前研究结果,给出了稀土掺杂上转换材料-表面等离激元纳米结构这一杂化体系在温室大棚中增强农作物光合作用方面的应用前景和大致方案。


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