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氧化钐和氧化铈催化剂在木质素解聚中的应用

田舟祺  
【摘要】:木质素作为自然界芳香族产物的主要来源,有潜力在将来作为石油煤炭等不可再生资源的替代品。本文由催化解聚木质素展开,通过对木质素模型分子催化解聚转化为芳香化合物来评估催化剂的催化活性,再将性能最优的催化剂使用于真实木质素的催化反应。设计了不同形貌的Sm_2O_3催化剂用于一步法直接氧化解聚木质素模型分子和乙醇提取木质素,以及Ce O_2-C催化剂用于液相重整催化氢解木质素模型分子与木质素。通过改变水热法反应条件制备了一系列不同形貌的Sm_2O_3催化剂,通过SEM、TEM等手段证明通过改变反应条件实现Sm_2O_3的形貌控制是可行的。BET、XRD等测试结果证明该催化剂的比表面积并非决定性因素,而催化剂表面的氧空位浓度才是不同形貌Sm_2O_3催化剂具有性能差异的根本因素。结合催化反应结果以及催化剂表征,进一步推测了相关催化反应机理。通过对不同形貌Sm_2O_3催化剂的比较,发现r-Sm_2O_3催化剂的催化活性最高。结合XPS和ESR数据表明r-Sm_2O_3催化剂表面的氧空位浓度是最高的,这些氧空位在催化反应过程中可以将分子氧活化成O_2~-,成为该催化反应体系中最为关键的活性组分,通过自由基捕获实验同时验证了O_2~-自由基的存在。为了确定该反应体系中最适合的反应条件,通过一系列的探索实验证明220℃、8 h、1MPa的反应条件下催化反应效果最佳。在使用r-Sm_2O_3作为催化剂催化解聚真实木质素的过程中,在使用与模型分子相同的反应条件下最终得到香兰素(8.4wt%)、丁香酸甲酯(2.1wt%)、香草酸甲酯(5.5wt%)、丁香醛(2.7wt%)的单体收率。对Ce O_2-C催化剂,通过使用同位素示踪法以及原位ESR对可能的反应机理进行了验证,并证明了在Ce O_2-C上活化了甲醇中的C-H键并为整个反应体系提供氢源。并在现有的Ce O_2-C催化反应体系中通过引入Au对Ce O_2-C催化剂进一步优化,结果表明经过反应转化率略有下降。但是催化活性最好的Au/20Ce O_2-C的选择性可以达到接近90%。将此催化剂应用于两步法氢解真实木质素的反应中,催化解聚预氧化杨木木质素生成了一系列芳香类单体产物,总收率达34.8wt%。对木质素预氧化前后FT-IR进行对比,发现木质素中的C-OH被成功氧化为C=O基,且木质素的主要结构得到比较完整地保存。


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