负载铈活性炭催化臭氧化氯霉素研究

【摘要】：近年来,水环境中的抗生素污染问题引起了国内外研究者的关注。由于常用给水处理和污水处理工艺无法有效去除抗生素,抗生素有可能污染地下水源和地表水源,通过饮水等途径进入人体,进而威胁人类健康。为了保障人民群众的用水安全性,有必要研究能有效处理水中抗生素的技术。 本论文采用负载铈活性炭催化臭氧化工艺(AC-Ce/O3),对水中典型抗生素氯霉素(chloramphenicol, CAP)进行了降解实验,详细研究了AC-Ce/O3工艺的降解效果、催化剂的制备条件、反应影响因素及反应机理等,主要获得以下结论： 1负载铈活性炭催化臭氧化工艺对CAP具有较显著的降解效果,反应速率快,去除效果好。反应5 min后,CAP的浓度去除率达90%以上,单独臭氧工艺仅为58%；反应30min后,AC-Ce/O3工艺对CAP的TOC去除率高达56%,而单纯臭氧工艺不高于20%,说明AC-Ce/O3工艺降解氯霉素是可行的。 2铈负载量、超声时间、焙烧温度等制备条件对催化剂活性有较大的影响。结果表明,铈负载量为0.5%,浸渍超声时间为60 min,在500℃氮气保护气氛炉中焙烧制备得到的催化剂活性较高。 3 AC-Ce/O3工艺的影响因素有CAP初始浓度、催化剂投加量、臭氧投加量、反应温度、pH及催化剂使用次数。结果表明,当臭氧投加量为100 mg/h,催化剂投加量为1.0 g/L,反应温度为30℃,pH=9时,该工艺对浓度低于5 mg/L的CAP原水降解效果良好。 4 AC-Ce/O3工艺不是催化剂吸附和臭氧氧化的简单加和反应,二者具有协同作用。研究发现,单独臭氧和AC-Ce/O3工艺降解CAP的去除效果随pH值升高而增强；羟基自由基捕获剂——叔丁醇的加入显著地影响AC-Ce的催化活性,单独臭氧和AC-Ce/O3工艺对CAP的降解主要源自羟基自由基·OH的氧化作用。