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类液体分子刷涂层改性海绵的构建及其吸油和油水分离的应用研究

刘世林  
【摘要】:原油泄漏和工业含油废水排放带来的环境污染已经成为全球亟待解决的问题。多孔海绵吸附材料因为其成本低廉、易操作,被认为是理想的去除油污染的材料。许多科研工作者通过各种表面改性的方式,制备了具有润湿选择性的超疏水-超亲油海绵用于油水分离,展现出优异的吸附性能。对于吸附材料,同时优化吸附材料对油的吸附和解吸是很有必要的,但是由于这两个特性通常是冲突的,因此如何实现二者的同时优化仍然是一个挑战。于此,本文提出了一种新的海绵改性方式,使用高度柔性的线性聚二甲基硅氧烷(LPDMS)分子刷对多孔海绵进行表面改性。LPDMS分子刷由于其极低的玻璃化转变温度而在室温下具有类似于液体的特性,并且可以在海绵的三维(3D)网络通道中充当润滑层,从而可以最大程度地减少油与海绵通道之间的摩擦。与传统的交联聚二甲基硅氧烷(CPDMS)改性策略相比,用线性LPDMS分子刷改性的海绵不仅提高了粘性原油的吸附速度,而且提高了对粘性原油的脱附率。论文的主要研究内容如下:(1)开发了一种在可大规模工业生产的三聚氰胺海绵上修饰高度柔性类液体分子刷(LPDMS)的表面修饰方法。通过Step-by-step的方式依次在海绵表面修饰聚多巴胺、Si O_2、LPDMS分子刷,制备出了具有类液体表面特性的超疏水-超亲油海绵(LPDMS@MF)。通过热场发射扫描电子显微镜(SEM)观察了修饰前后海绵表面结构的变化。通过X射线光电子能谱分析(XPS)和傅里叶红外变换红外光谱(FT-IR)分析证明了类液体分子刷在海绵上的成功修饰。通过测试水滴(160°)和油滴(0°)在LPDMS@MF的接触角,证明了其具有选择润湿性。进一步通过测试水滴在LPDMS@MF上的前进接触角(165±1.5°)和后退接触角(157±2°),以及在用同样的修饰方法修饰了类液体分子刷的平坦玻璃片表面(LPDMS@Glass)测量了高黏度原油的前进接触角(45.7±0.5°)和后退接触角(28.6±0.4°),证明了LPDMS@MF的类液体性能。(2)LPDMS@MF对多种油类和有机溶剂的吸附性能测试表明:LPDMS@MF对正己烷、柴油、矿物油、花生油、十六烷的吸附容量可以达到78 g/g、88 g/g、89 g/g、98 g/g、84 g/g,展现出了极高的吸附容量。进一步测试了LPDMS@MF的循环使用性能,通过测试正十六烷的循环吸附-脱附,结果表明经过20次的循环测试后,对正十六烷的吸附容量几乎没有下降。通过测试分离油水混合物,油包水乳液发现分离效率都可以达到99%以上。通过测试LPDMS@MF的耐酸(p H=3,浸泡24h)、耐碱(p H=13,浸泡24h)和耐高温(200℃,1h)性能,发现LPDMS@MF具有优异的耐酸碱和耐高温性能,说明LPDMS@MF可以在恶劣的环境下进行油水分离。(3)LPDMS@MF对高粘度原油的吸附性能测试表明:与交联PDMS修饰的海绵(CPDMS@MF)对比,LPDMS@MF对高粘度原油的吸附速度提升了2.5倍(前50 s的平均吸附速度)。通过对水上原油的吸附进行测试,发现LPDMS@MF比CPDMS@MF吸附完水上原油(2 ml)耗费的时间更少。进一步对比LPDMS@MF与CPDMS@MF对高粘度原油的脱附率,LPDMS@MF有更优异的脱附率,相对于CPDMS@MF来说,脱附率提高了6%。(4)揭示了LPDMS@MF具有优异吸附和脱附性能的内在机制。高度柔性的LPDMS分子刷修饰层降低了高粘度原油的前进接触角,从而增强了对原油的吸附驱动力;同时,类液体特性增大了对高粘度原油的后退接触角,从而减小了脱附阻力。此外,类液体表面的界面滑移进一步增强了LPDMS@MF对原油的吸附速度和脱附率。


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