新型结构DNA杂化水凝胶的构建及对水环境污染物的移除

【摘要】：低浓度多环芳烃污染物(PAH)和金属离子对水环境的污染是目前人们日益关注的问题。DNA水凝胶由于其自身特性,可以作为水中污染物的有效吸附剂,对污染水体的净化具有重要意义。DNA水凝胶是一种极具亲水性的三维网络凝胶材料,可在水中迅速溶胀并保有大体积的水而不溶解。由于DNA水凝胶含有丰富的官能团,对多种624物质具有很高的吸附能力,并且由于其良好的环境相容性,DNA水凝胶受到了环境领域研究者的青睐。DNA杂化水凝胶是近年来发展起来的一种掺杂不同材料的水凝胶,在环境污染分析和治理领域比DNA水凝胶具有更多的功能和应用前景。根据DNA水凝胶的特性,本文改变了DNA水凝胶的结构,探究了其对吸附性能的影响。通过Pickering微乳液模板法以及施加剪切力的方法,分别合成了多孔DNA/碳纳米管(CNT)杂化水凝胶和球状DNA/牛血清蛋白(BSA)杂化水凝胶,并对其在环境领域的应用进行了探索。Pickering微乳液模板法是合成多孔材料的常用方法之一,但稳定性较差。本文针对这一缺点,提出了一种在连续震荡反应条件下,掺杂表面胺修饰的CNT材料以制备多孔DNA水凝胶的新方法,并成功地合成了多孔(～27.1μm)DNA/CNT杂化水凝胶。所制备得到的DNA/CNT杂化水凝胶表现出依赖于CNT含量的可调节的多孔结构以及良好的热稳定性、溶胀速率和吸附容量。实验结果表明,与无孔凝胶相比,多孔DNA/CNT杂化凝胶对痕量PAH污染物的结合能力增强,吸附容量可达307.2μg/g,这可能是由于多孔结构提供了更多的结合位点。对实验数据的动力学模型拟合进一步表明,液/DNA凝胶界面的吸附反应是关键的吸附过程。本文提出的合成方法克服了Pickering微乳液在制备功能性多孔DNA凝胶时稳定性较差的缺点,可用于构建结构和性能优良的其它类型的功能性多孔凝胶。随后,本文通过掺杂BSA制备了球状DNA/BSA杂化水凝胶。与大块凝胶相比,球状水凝胶在兼具高比表面积的同时,由于较小的体积还具有在应用时更易操作的优点。在DNA/BSA杂化水凝胶的成胶过程中,通过涡旋的方式施加剪切力,使得DNA/BSA杂化水凝胶形成球状,所制备的DNA/BSA杂化水凝胶具有良好的稳定性。实验结果表明,球状DNA/BSA杂化水凝胶对痕量PAH污染物和金属离子(Cd~(2+)、Co~(2+)、Cr~(3+)、Cu~(2+)、Zn~(2+))具有良好的吸附能力,有望应用于微污染水样分析时的样品富集浓缩步骤。