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离子液体对水质安全的潜在危害及控制方法研究

潘秀姣  
【摘要】:随着全球经济的快速发展,环境污染问题日益加剧,尤其是水体污染。全球范围内对水的安全性评价缺少有效方法,目前的水质评价仅限于有限污染物,大量新型污染物(如离子液体)尚无分析标准,而且多个达标的污染物还可以相互产生协同作用而依然导致毒性。因此研发基于生物效应的水安全性评价方法极为必要和紧迫。离子液体由于其低蒸气压和优异的溶解能力,成功地应用于有机合成、电化学、生物医药和催化等领域。由于离子液体不具有挥发性,对大气几乎是零污染,因此可以替代剧毒的有机溶剂。但是由于离子液体的易溶性和难降解性,对水和土壤的污染十分严重,并可能直接危害到生态环境和人体健康。因此,亟需揭示离子液体毒性的关键构效关系,从而设计出新型低毒性离子液体以及探索水体中离子液体的去除方法。(1)考虑到经口暴露是离子液体产生毒性的主要途径,本文首先建立了模拟口服暴露的人类胃(GES-1)、肠(FHC)、肝(Hep G2)和肾(HEK293)细胞组合探究离子液体的毒性,本文发现离子液体的细胞毒性具有细胞系依赖性,细胞毒性顺序为FHCGES-1Hep G2HEK293,因此,细胞组合而不是单一细胞系更适合于水的安全性评价。(2)本文运用离子液体组合化学化合物库、细胞生物效应、脂质组学大数据分析和分子模拟方法系统研究了离子液体导致细胞毒性的分子机制和构效关系。离子液体的阳离子在引起细胞毒性方面起主要作用。本文测试的阴离子(Br~-、OTs~-和OTMBS~-)对细胞毒性的贡献很小。具有较长疏水侧链阳离子的离子液体更容易插入细胞膜,并通过增强细胞膜和脂质组学的扰动触发细胞周期停滞和细胞凋亡来引起细胞毒性。减少侧链长度并在阳离子核心中加入三个氮原子(三氮唑基)以取代两个氮原子(咪唑基)可以通过减少对细胞膜扰动和细胞功能干扰来减轻细胞毒性。这些构效关系的发现为新一代安全离子液体的设计提供了重要的指导原则。(3)为了对离子液体进行有效控制,本文从低毒工程纳米材料入手筛选了可以用于去除水环境中新型污染物的新颖工程纳米材料。二维纳米材料Mo S_2和WS_2对离子液体具有良好吸附能力,潜在机制可能为暴露在外层的硫原子提供了大量活性位点并主要通过化学吸附和静电作用有效吸附离子液体阳离子;而球形纳米颗粒α-Fe_2O_3和Zr O_2对离子液体的吸附以物理吸附为主。在特定的溶液体系中,吸附剂投加量与离子液体去除效率的正相关关系与纳米颗粒表面积增加带来的更多吸附位点有关,然而纳米颗粒过量后的聚集带来的有效吸附表面积的降低以及吸附活性位点的重合会导致吸附量降低,因此要根据吸附质的浓度适当选择吸附剂投加比例。此外,p H值的降低和离子强度的增加抑制了纳米材料对离子液体的吸附。天然有机质的存在对纳米材料去除离子液体带来了积极作用。本为所构建的基于模拟口服暴露的人类细胞组合作为一个水健康风险的评价体系,从根本上攻克了目前水质评价中仅限于少数污染物痕量分析的局限性,以生物效应为准,直接客观的评估水质安全。本文基于组合化学化合物库、细胞生物毒性、组学大数据分析和计算机模拟方法,阐明了离子液体导致毒性的关键构效关系,为设计新一代低毒性离子液体打下了基础。通过对低毒工程纳米材料的筛选,发现了可用于去除水中离子液体的新颖纳米材料,在确保水质安全方面取得了新的进展。


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