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掺杂介孔分子筛的合成、表征与催化性能考察

乔亏  
【摘要】: 一、Ti-MCM-41分子筛制备条件的考察 本文以硅酸钠、三氯化钛为硅源和钛源,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,合成出Ti-MCM-41介孔分子筛,通过低角XRD表征可知通过水热反应得到的分子筛较好。考察了利用水热合成法合成Ti-MCM-41介孔分子筛时合成时间、水热反应温度、焙烧方式以及焙烧温度等合成条件对Ti-MCM-41介孔分子筛合成的影响。最终合成的样品均采用低角XRD进行表征,对表征结果进行对比分析,结果表明:在以硅酸钠、三氯化钛为原料,以CTAB为模板剂合成Ti-MCM-41时,最佳合成方法应该是利用水热合成法,在100~120℃下水热反应72 h,前驱体采用程序升温至550℃焙烧5 h制得分子筛。 二、高钛Ti-MCM-41分子筛的合成与表征 本文以硅酸钠、三氯化钛为硅源和钛源,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,利用水热合成法,在Si/Ti物质的量的比为2~60的范围内合成出Ti-MCM-41分子筛。采用XRD,FTIR,UV-Raman,TEM,低温N2吸附等对合成的Ti-MCM-41进行了表征。结果表明:合成的Ti-MCM-41介孔分子筛在nSi/nTi=4时,仍然保持了MCM-41的介孔结构,而当Si/Ti物质量的比为2时,介孔结构消失;在制备过程中既避免了使用昂贵的有机原料,又无需加醇和辅助模板剂,合成方法简单;同时,由于在制备过程中对pH值的适时调节,使硅酸钠和三氯化钛都得到充分的水解和混合,制备出了高钛Ti-MCM-41分子筛,又避免了混合凝胶在水热反应过程中pH值升高的问题。 三、Ti-MCM-41分子筛的催化氧化活性考察 本文对合成的催化剂的催化氧化活性进行了考察,以环己烯在H2O2体系中的选择性氧化为探针反应,对不同钛含量的Ti-MCM-41分子筛的催化氧化性能进行了考察,同时还考察了反应时间对反应的影响。反应产物中组分的定性分析采用GC-MS来完成,各组分的含量采用GC来测定。实验发现,以Ti-MCM-41分子筛为催化剂在H2O2体系中催化氧化环己烯的产物中有四种组分,即氧化环己烷、1,2-环己二醇、2-环己烯-1-醇、2-环己烯-1-酮,且主要产物为氧化环己烷和1,2-环己二醇;反应进行3 h后再继续反应时,环己烯的转化率增加减缓,产物中氧化环己烷的收率降低,1,2-环己二醇的收率增加,其他两种产物的收率变化不大;随着分子筛中钛含量的增加,环己烯的氧化转化率增大,最高约为83%,氧化环己烷的收率先增大后减小,最大约为37%;1,2-环己二醇的收率逐渐增大,最大约为57%,产物中其他组分2-环己烯-1-醇和2-环己烯-1-酮的收率较低,且均小于10%。 四、Cu-Zn-Al-MCM-41分子筛的考察 以无机盐为原料,以CTAB为模板剂,利用水热法合成了Cu-Zn-Al-MCM-41分子筛,考察了水热温度、水热时间、pH值、nSi/nCTAB等因素对分子筛合成的影响,合成的样品均采用低角XRD进行表征,对表征结果进行对比分析,结果表明:nSi/nCTAB介于2~4,pH值为9.5,水热温度为120℃,水热时间介于48~96 h时合成的前驱体经550℃焙烧5 h制得的分子筛结构较好。对于nCu: nZn: nAl=1:1:1不变,而nSi/nAl=60,40,20时合成的介孔分子筛用于乙醇一步法催化脱氢合成乙酸乙酯的催化活性进行了考察,结果表明nSi/nAl=40的催化剂活性较好,产物中乙酸乙酯的含量约为20%。


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