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基于火焰法催化制备碳纳米管及生长机理研究

孙亚萍  
【摘要】:碳纳米管具有十分独特的结构和优异的物理化学性能,在纳米电子器件、复合材料、传感器等诸多领域有着巨大的应用前景。目前,工业化生产碳纳米管以化学气相沉积(CVD)为主。火焰法作为一种快速制备碳纳米管的方法,相对于CVD法具备合成时间短、设备简单并且能够在常压下合成碳纳米管的优势。通过深入研究火焰法制备碳纳米管,为最终实现利用现有小型燃煤锅炉、生物质炉等实现批量化生产碳纳米管奠定基础。本论文以现有V型火焰法制备碳纳米管为基础,实现基板上直接生长碳纳米管,并开发一系列Co、Fe催化剂,评价其催化生长碳纳米管的性能。采用X射线衍射谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)、扫描电子显微镜(能谱)(SEM-EDS)等表征手段,分析催化剂的催化特性及产物性质。为实现火焰法批量生产碳纳米管提供理论指导。以实现直接于构件上生长碳纳米管涂层为目标,通过研究表面粗糙度及退火温度对304不锈钢基板微观结构及生长产物的影响,分析不锈钢基板直接生长碳纳米管的机理。研究发现,微观表面结构是影响碳纳米管在304不锈钢板生长的主要因素。经过600℃退火的拉丝不锈钢基板上得到的产物均匀致密地覆盖于表面,这是由于拉丝不锈钢中马氏体相的存在有利于形成微界,高温热处理导致重结晶形成纳米级颗粒。基板表面形成的大小均匀、边界光滑的小岛状颗粒,是形成碳纳米管的必要条件。通过透射电子显微镜(TEM)分析碳纳米管的微观结构,发现铁纳米颗粒为碳纳米管的生长提供了活性位点。通过XPS表面元素分析发现退火温度影响Fe通过Cr氧化层的扩散,Cr抑制Fe形成大尺寸颗粒,从而形成适于碳纳米管生长的粒径,说明适当加入杂元素有利于碳纳米管的形成。以得到最优工况为目的,研究不同制备条件对基板表面直接生长碳纳米管的影响。随着合成时间的增加,碳的百分比会增加,其中在2min时碳的重量百分比迅速增加,之后呈缓慢增长趋势。碳纳米管的生长经过溶解、扩散和析出三个过程。本研究中,2 min 后碳管开始生长,合成时间为7 min时,产物最佳。碳源为CO、C2H4和C2H2时,得到的产物都以600℃退火后304不锈钢基板表面密度最大,不同的碳源仅对碳纳米管的性质(直径和长度)有所影响,因此,颗粒结构是影响产物生长的关键因素,碳源起到优化产物性质的作用。以不锈钢基板元素配比为依据,采用浸渍法制备开发Fe/Ni/Co-Cr系催化剂。比较不同双金属及配合金属对催化剂催化活性及催化剂性质的影响。研究结果发现,FeNiCr和CoFeCr两种三元金属催化剂能够催化生长簇状碳纳米管,CoFeCr得到石墨化程度高且高密度分布的碳纳米管簇。XRD,XPS,TPR及氮气吸附脱附表征结果表明,FeNiCr和CoFeCr催化剂呈现片状结构,负载金属分散性高。以Fe为活性金属的催化剂,添加Cr、Ni,改变了金属催化剂的Fe2+/Fe3+的比例,Fe2+/Fe3+比例减小提高催化剂的催化活性。利用浸渍法制备 CoXCr(X:Zn/Zr/V/W/Mo)及 CoMoM(M:Zn/Zr/V/W/Cr)催化剂,Co(X:V/W/Mo/Fe)Cr及CoMo(M:Zr/V/W/Cr)催化剂都能够催化生长簇状碳纳米管,其中以CoMoZr和CoMoCr得到的产物最优。通过分析发现,活性金属氧化物与助剂、分散剂及载体间相互作用形成的混合氧化物对碳纳米管的生长有决定性的作用,其解离温度在反应温度以内,有利于分解,为碳纳米管生长提供活性位点。Cr在催化剂中主要起到分散作用,通过与活性金属形成混合氧化物,占据活性金属的活性位,减缓催化剂的还原速率。Mo作为助剂,与活性金属及载体形成混合氧化物,防止活性金属聚团,与Co协同作用促进碳纳米管生长。通过N2吸附脱附结果和SEM观察,催化剂呈片状结构,而片状结构表面突起为碳纳米管簇提供生长中心,突起的颗粒直径与碳纳米管近似,每个颗粒对应生长一个碳纳米管,相邻碳纳米管相互作用,共同生长。由于与载体的强相互作用,碳纳米管簇的生长为底部生长模式。


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