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乙酸蒸汽催化重整制氢研究

安璐  
【摘要】: 生物质油蒸汽催化重整是一种有效的制氢方法。目前其催化剂活性金属的研究仍然主要是集中在稀有金属(如Pd、Rh和Pt)和非稀有金属镍。稀有金属催化剂活性高、积碳较少,但由于价格昂贵,限制了工业应用;与稀有金属相比,镍金属价格便宜、活性高,是较好的制氢选择催化剂,但其表面存在严重的积碳失活问题。因此,研究抗积碳性能良好的镍基催化剂具有重要意义。本文采用浸渍法制备了Ni/γ-Al203催化剂,研究了活性金属镍含量、焙烧温度、反应温度、反应空速、助剂钇或锂对生物质油模型化合物乙酸蒸汽重整制氢反应和催化剂表面积碳的影响,并采用光电子能谱仪、程序升温氧化、差热分析、程序升温还原、X射线衍射仪、比表面仪、透射电子显微镜等表征方法对催化剂进行表征,结果表明:在镍含量为12wt%,焙烧温度为800℃,反应温度为600℃,质量空速为3.0h-1时,Ni/γ-Al203表现出较高的催化活性。催化剂表面形成碳化物和石墨碳。镍含量明显影响碳化物和石墨碳的形成,镍含量从9wt%增至15wt%时,碳化物量减少,而石墨碳量增加,镍含量的增加促进了积碳的石墨化,在12wt%时,催化剂的积碳量最小;较低焙烧温度(550℃)的催化剂表面形成碳化物和石墨碳,较高焙烧温度(800℃)的催化剂表面形成的是石墨碳,较高的焙烧温度促进了碳化物的转换反应,有利于减少积碳的形成:添加助剂钇的催化剂表面积碳较为严重,形成了碳化物和石墨碳;添加助剂锂的催化剂明显提高了抗积碳性能,只有较少的石墨碳在催化剂表面形成,锂的添加促进了碳化物气化反应的发生,抑制了积碳的石墨化。 为了从分子层面上认识积碳的形成机理和积碳量对积碳生长过程的影响,本文应用密度泛函理论和平面波赝势法研究了C在Ni(111)上的吸附能、吸附结构、差分电荷密度、局域态密度及Mulliken布居数,并给出了覆盖度在0.167ML~1.0ML时,C的吸附特性随覆盖度变化的规律。结果表明:C在Ni(111)上的稳定吸附位是hcp和fcc空位:其吸附成键的本质是C2p态和Ni3 d态的耦合、杂化,使原本孤立的C原子态耦合杂化为成键态和反键态。随着覆盖度的增加,反键态电子占据增多,成键态减少,平均成键电子数减少,C-Ni键长增大,C-Ni键强度减弱,吸附能降低。


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