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基于MOF化合物制备高性能的非贵金属ORR催化剂材料

苏海霞  
【摘要】:燃料电池(FCs)由于其环境友好、能源转换效率高、设计简单等优点,目前广泛被认为是最有希望取代石油煤炭等传统化石燃料的新型能源技术之一。质子交换膜燃料电池阴极氧还原反应(ORR)相比阳极氢氧化反应(HOR)具有更高的过电位,因此需要消耗更多催化剂提供反应发生所需要的能量。目前广泛使用的Pt基催化剂成本昂贵,严重限制了其商业化。因此,开发高效、低廉的氧还原反应催化剂是目前开发ORR催化剂急需解决的问题。金属有机骨架(Metal Organic Frameworks,MOFs)是一种由金属中心和有机配体通过自主装作用形成的一类新型多孔材料。由于其高比表面积、可调的孔道结构和表面功能化(例如元素掺杂)等特点,被广泛应用于制备多孔碳的前驱体材料。本论文分别基于IRMOF-3和MIL-101(Fe)这两种MOF,通过外加Fe源或N源,并在高温下热处理的方式合成了两种高性能的Fe-N/C复合材料作为非贵金属氧还原催化剂。首先,本实验通过在溶剂热法合成IRMOF-3的过程中掺杂硝酸铁作为铁源,在900oC氮气下热处理制备Fe-N/C材料(记为Fe/IRMOF-3-900),改变硝酸铁的掺杂量,得到不同含铁量的催化材料。当硝酸铁摩尔添加量为1%时,高温裂解后得到了具有Fe3C内核和石墨碳外壳结构的Fe-N/C电催化剂材料(1%Fe/IRMOF-3-900)性能最高:起始电位达到1.02 V vs.RHE,900 rpm转速下半波电位达到0.88 V vs.RHE,0.4 V处转移电子数达到3.90,0.88 V处的动力学扩散电流达到4.5 V vs.RHE,活性可以与商业Pt/C相比,经过10000 s计时电流测试后,稳定性比商业Pt/C高出26.5%。其氧还原性能优于目前已报道的多数MOF为前驱体的电催化剂,主要归功于样品的大比表面积和孔体积,高氮含量和活性氮物种含量和稳定的核壳结构。其次,本实验通过微波法合成MIL-101(Fe)纳米MOF,酸性环境下以过硫酸铵聚合苯胺形成聚苯胺高分子聚合物作为氮源,900oC氮气下经过两次热处理制备Fe-N/C材料(记为MOF/PAni-x)。当加入的MIL-101(Fe)与PAni样品的质量比是1:8时,得到了石墨化碳层包裹的Fe3O4纳米粒子,同时其碱性条件下的ORR活性高出商业Pt/C:起始电位达到1.04 V vs.RHE,900 rpm转速下半波电位达到0.916 V vs.RHE,0.4 V处转移电子数达到4.0,经过10000 s计时电流测试后,稳定性比商业Pt/C高出29.7%。其高效的氧还原性能主要归因于稳定的核壳结构,较大的比表面积和高含量的活性氮物种。


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