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大孔铈基复合氧化物同时消除柴油机尾气中碳烟颗粒和氮氧化物的研究

程颖  
【摘要】:柴油机排放的碳烟颗粒(PM)和氮氧化物(NOx)对人体和环境极易造成不利的影响。研究者虽致力于PM和NOx的同时消除,但是催化活性并不理想。本论文克服传统颗粒物捕集器(DPF)技术和选择性催化还原技术(SCR)联用中工艺流程复杂,对设备要求高,需要较大的系统体积的缺点,提出将SCR和DPF结合作为一个新技术(SCRPF)整体使用的工艺方法。高效的催化剂是SCRPF技术的核心。设计三维有序大孔结构(3DOM)材料克服了催化剂与PM的接触问题,向反应气氛中额外加入NH_3克服稀燃条件下还原组分的不足,开发非贵金属催化剂避免催化剂成本较高,减少硫酸盐的排放等问题。通过向铈基催化剂中引入其它过渡金属元素,改变催化剂的理化性质以达到高效消除的目的。本论文设计W/3DOM Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2,Ce-Fe-ZrO_2,Ce_(0.9-x)Fe_xTi_(0.1)O_2催化剂,并采用各种表征对其理化性质进行分析研究,探索同时消除反应的机理。主要研究内容和结果如下:(1)采用胶体晶体模板法制备了3DOM Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂,以偏钨酸铵为钨源,运用等体积浸渍法制备不同负载量的W/3DOM Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂。独特的三维有序大孔结构增强了催化剂与PM的有效接触面积。当W含量为0.8%时,0.8%W/3DOM Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂展现出了较高的催化性能,催化PM燃烧的峰值温度为408℃,NO完全转化的温度区间为378-492℃,并且在50000 h~(-1)空速下催化剂的活性仍能得到很好的保持。催化剂经过900℃煅烧5 h后仍具有很高的活性。(2)利用胶体晶体模板法制备了3DOM Ce_(0.8)M_(0.1)Zr_(0.1)O_2(M=Mn,Co,Ni)催化剂。该系列催化剂具有排布整齐的三维有序宏观大孔结构和周期性孔隙通道。明显的增强了催化剂与PM的有效接触面积,提高了反应的活性。3DOM Ce_(0.8)Mn_(0.1)Zr_(0.1)O_2催化剂的活性明显优于无序Ce_(0.8)Mn_(0.1)Zr_(0.1)O_2催化剂。催化PM燃烧的峰值温度为402℃,NO完全转化的温度区间为374-512℃。同时,3DOM Ce_(0.8)Mn_(0.1)Zr_(0.1)O_2催化剂Ce~(3+)/Ce~(4+)比和表面活性氧高于其他3DOM Ce_(0.8)M_(0.1)Zr_(0.1)O_2(M=Co,Ni)催化剂,均有利于活性的提高。(3)运用羧基改性的方法制备了3DOM Ce-Fe-ZrO_2催化剂,Fe的加入能明显降低反应的活化能。3DOM Ce_(0.8)Fe_(0.1)Zr_(0.1)O_2催化剂对PM催化燃烧的峰值温度为375℃,NO完全转化的温度区间为285-410℃,催化PM燃烧活性和担载Pt贵金属催化剂相当。DFT模型理论可知,在有氧气存在时含Fe-CeO_2(111)模型更有利于NO和NH_3的吸附,Fe-CeO_2(111)氧空位上吸附的O_2的p带中心比CeO_2(111)氧空位上吸附的O_2的p带中心更靠近费米能级,Fe-CeO_2(111)氧空位上吸附的O_2上的电子更活泼,说明了Fe的掺杂提高了反应活性。独特的三维有序大孔结构,较高的吸附氧量,优异的还原性能和较多的酸量均有利于3DOM Ce_(0.9-x)Fe_xZr_(0.1)O_2催化剂同时消除PM和NO活性的提高。(4)运用胶体晶体模板法制备了经过Fe改性的3DOM Ce_(0.9-x)Fe_xTi_(0.1)O_2催化剂。将其作为一个双重功效的催化剂应用到同时消除反应研究发现,3DOM Ce_(0.7)Fe_(0.2)Ti_(0.1)O_2催化剂对PM催化燃烧和NOx同时消除起到了促进作用,并且表现出了较高的N_2选择性。3DOM Ce_(0.7)Fe_(0.2)Ti_(0.1)O_2催化剂催化PM燃烧的峰值温度为385℃,NO完全转化的温度为281-425℃。催化剂上(Fe~(3+)+Ce~(3+)?Fe~(2+)+Ce~(4+),Fe~(3+)+Ti~(3+)?Fe~(2+)+Ti~(4+))双循环的存在,优异的还原性能,丰富的酸位均促进了3DOM Ce_(0.7)Fe_(0.2)Ti_(0.1)O_2催化剂活性的提高。


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