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无机钙钛矿在钙钛矿太阳能电池中的应用

宰华超  
【摘要】:自2009年以来,钙钛矿太阳能电池(PSCs)引起了广泛关注。功率转换效率(PCE)从3.8%迅速提高到23.7%,接近单晶硅太阳能电池。尽管已经实现了很高的PCE,但有机无机杂化钙钛矿中含有机阳离子(例如甲胺(MA)和甲脒(FA)),其在环境中(如水分、氧气、热和紫外线)稳定性较差,尤其是在热应力下易挥发。改善其稳定性最理想的解决方案是用无机阳离子(例如Cs和Rb)完全取代有机阳离子。迄今为止,基于全无机的PSCs虽然取得了一些进展,但仍有很多不足之处,且PCE远远不如有机无机杂化钙钛矿太阳能电池(OIH-PSCs)。为此,本论文围绕无机钙钛矿CsPbX_3(X=Cl、Br、I)展开,探索其在钙钛矿太阳能电池中的应用,旨在制备出高效率高稳定性的无机钙钛矿太阳能电池(I-PSCs)。首先通过制备CsPbX3纳米晶(NCs)研究其结构和性质,并探索其在OHI-PSCs中的协同作用,然后通过工艺优化制备高效率CsPbI_2Br PSCs,最后引入二维组分来提高CsPbI_2Br PSCs的环境稳定性。具体研究内容包括:(1)通过热注射法和常温再沉淀法两种方法合成CsPbX_3 NCs并表征其结构和性质。在热注射法中通过成分和尺寸的调控,可以调节其带隙。此外,在常温再沉淀法中通过配体的调控,系统地控制CsPbX_3胶体纳米晶体的形状。(2)将CsPbBr_3 NCs分散在氯苯中,通过反溶剂法将NCs引入到FAMA基钙钛矿薄膜中,成功构建FAMA/CsPbBr_3梯度异质结。由于二者化学计量比和晶体结构相同,且晶格参数匹配度高,因此CsPbBr_3 NCs能作为晶种促进薄膜钙钛矿结构的形成,提高薄膜的结晶度并降低缺陷态密度。同时,CsPbBr_3还能调节能带以促进空穴的抽取并减少界面复合。CsPbBr_3的这些协同作用将电池PCE提高到20.56%,同时无机组分也能提高电池的稳定性。(3)开发了一种简单的低温溶液工艺制备高质量CsPbI_2Br钙钛矿薄膜。通过调节DMF/DMSO的比例来调控薄膜的结晶动力学,并通过调节旋涂时间来增强传质过程,从而获得均匀致密的α-CsPbI_2Br薄膜。对应的无机PSCs获得14.31%的稳态效率。重要的是,器件具有优异的稳定性,在室温暗态下储存120天仍保持初始效率的91.58%,在85℃加热500小时后仍保持初始效率的83.58%,在连续光照500小时后仍保持初始效率的90.33%。(4)针对CsPbI_2Br湿稳定性差的问题,引入二维组分苯乙胺碘(PEAI)来降低CsPbI_2Br的维度,从而稳定α-CsPbI_2Br相。通过调控钙钛矿前体溶液中PEAI的引入量,获得既高效又稳定的准二维CsPbI_2Br PSCs。相应的电池PCE最高达到14.80%,在环境中保存30天仍保持初始效率的80.14%,在85℃加热500小时后仍保持初始效率的80.00%。


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