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土壤多环芳烃降解菌表面理化性质及吸附、降解特性研究

李博  
【摘要】:多环芳烃(PAHs)是土壤污染中典型的、有代表性的持久性有机污染物,由于其致癌、致畸和致突变性,对人体健康及生态环境造成严重危害。利用微生物修复PAHs污染是国内外专家学者的研究热点。微生物去除PAHs具有经济、高效的优点。因此,研究PAHs与降解微生物的相互作用关系,对PAHs污染的生物修复具有重要意义。论文从PAHs污染土壤中筛选分离出一株PAHs降解菌(Ochrobactrum anthropi Na-B),研究菌体表面理化性质,考察菌体对萘、菲的吸附、降解特性,应用代谢模型和热动力学模型探讨菌体对菲的降解。研究得出的主要结果如下:1、菌体表面主要有四个质子结合位点,分别对应含磷基团/羧基、羧基、磷酰基以及羟基/胺基,解离常数(pK_a)分别为2.31-4.70(pK_1)、5.03-6.37(pK_2)、6.83-7.75(pK_3)和8.81-9.69(pK_4),总位点浓度为4.21×10~(-5)-2.27×10~(-4) mol/g。在碳氮比为6:1时,处于稳定期的菌体,各位点浓度分别为(1.04±0.48)×10~(-4)mol/g、(3.04±1.20)×10~(-5) mol/g、(2.45±0.44)×10~(-5) mol/g和(6.75±1.95)×10~(-5)mol/g。微生物在以铵根为氮源条件下的生长量明显多于以硝酸根为氮源,且铵根为氮源时菌体表面位点的pK_a偏小。2、稳定期的菌体对萘、菲的吸附能力较强,吸附量在pH=7达到最大,分别达5.42 mg/g和5.97 mg/g。萘、菲吸附平衡时间分别为30 min和180 min,吸附过程符合伪二级动力学。菌体对萘、菲吸附最符合Freundlich等温吸附方程和双位点模型,焓变ΔH0,为放热反应。竞争吸附下,菲可促进菌体对萘的吸附,而萘会抑制菲的吸附;萘的竞争因子CF为1.07-1.59,菲的竞争因子CF为0.44-0.95。菌体对萘、菲的吸附量随溶液中阴、阳离子电荷数的增加而增大。3、菌体对萘降解的最适条件为pH=7.2、30.7℃、接种量3.0%,此条件下萘的降解率接近100%;菲降解的最适条件为pH=7.5、28.6℃、接种量4.6%,此时菲的降解率可达85%。菌体主要通过龙胆酸途径降解萘,且同时存在邻苯二甲酸途径;菲的代谢主要通过水杨酸途径。4、菌体在萘、菲、芘混合污染下对菲的去除率受到萘、菲、芘初始浓度的影响以及萘与菲初始浓度的交互作用影响;三种污染物的初始浓度会对芘的去除产生显著的交互作用,提高萘和菲的浓度可增加芘的去除率;初始菲和芘浓度的变化对萘的去除率影响不大,萘的去除率保持在98%左右。5、常温下菲的溶解度较低,故应用数值模型模拟Ochrobactrum anthropi Na-B对菲的代谢过程,模型耦合了菲的溶解、代谢及微生物生长动力学方程,对数据拟合的R~2在0.346-0.975之间;模型计算菌体非生长底物浓度为0.053 mg/L,最大比降解速率为1.233 g菲/g细菌d,真实产率为0.139 g细菌/g菲,应用热力学电子当量模型计算菌体产率为0.73 g细菌/g菲。


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