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Cr~(3+),Mn~(2+)离子掺杂掺钨酸镉晶体发光特性研究

万云涛  
【摘要】:钨酸镉(CdWO_4)晶体是发光领域中极具竞争力的基质材料,因其优越的性能而被大量的研究并应用于闪烁,激光等领域中。当钨酸镉晶体中掺入不同的活性离子时,其光学性质能被显著改善。过去的研究表明,钨酸镉晶体中的Cd~(2+)的格位容易被低价态的阳离子所取代,而晶体中W~(6+)的格位易被高价态阳离子取代。本论文拟采用坩埚下降法技术生长Cr~(3+)和Mn~(2+)离子掺杂的钨酸镉单晶。获得了较大尺寸的单晶体。并对他们的光谱性质进行了测试表征。所得结果如下。 (1)选取CdO, WO_3和Cr_2O_3作为晶体生长原料,三者的化学组分摩尔比为100:100:0.5。经多次实验,最终确定固液界面温度梯度为~50℃,晶体生长速度为~0.05mm/h。可以成功地生长出了质量好的~Φ25mm×100mm的Cr~(3+)离子掺杂CdWO_4单晶。测定了退火前后晶体不同部位的X射线粉末衍射(XRD)、吸收、激发和发射光谱。在472nm和708nm附近观察到两个比较宽的吸收带,它们可归结为Cr~(3+)的~4A_(2g)→~4T_(1g)和~4A_(2g)→~4T_(2g)跃迁吸收。在632nm附近存在一个弱而窄的吸收峰,这归属于Cr~(3+)的~4A_(2g)→~2Eg的能级跃迁(即R线吸收)。根据吸收特性和晶体分裂场理论,计算了Cr~(3+)在该CdWO_4晶体中的晶格场参数Dq=1412.4cm~(-1),Racah参量B=776.8cm~(-1)与C=3427.6cm~(-1)。在675nm光的激发下,观察到发光中心为1000nm的近红外宽带发射,这可归结为Cr~(3+)的~4T_(2g)→~4A_(2g)能级跃迁。根据离子半径和价态分析,推测Cr~(3+)离子可能取代钨酸镉晶体中Cd~(2+)的格位,处于氧八面体配位中。在对晶体做氧退火处理后,晶体质量得到明显改善, Cr~(3+)离子的有效光吸收增强,其荧光发射强度也明显增强。这可能是由于氧退火处理能减少晶体中的氧缺陷,从而减少氧缺陷引起的光吸收,相反增强了Cr~(3+)离子的有效光吸收,最终导致其荧光发射峰强度的增强。 (2)选取CdO, WO_3和MnO作为晶体生长原料,三者的化学组分摩尔比为100:100:0.5。经多次实验,最终确定固液界面温度梯度为~50℃,晶体生长速度为~0.05mm/h。可以成功地生长出了质量好的~Φ25mm×100mm的Mn~(2+)离子掺杂CdWO_4单晶。研究与分析了晶体的吸收和荧光光谱。结果表明,在490nm波长处可以观测到Mn~(2+)掺杂CdWO_4晶体中Mn~(2+)的特征吸收峰,在其发射光谱中观测到发光中心为~591nm的橙色荧光带,这可归结为Mn~(2+)离子的~4T_(2g)→~6A1g能级跃迁。在经过空气和氧气氛退火处理后,晶体中Mn~(2+)离子的特征吸收和荧光发射都明显增强。这可能是由于退火处理能减少晶体中的氧缺陷,从而减少氧缺陷引起的光吸收。最终导致Mn~(2+)离子的有效光吸收增强,其荧光发射强度也相应得到增强。


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