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主客体电荷转移型晶态材料的设计合成与性能研究

秦兰  
【摘要】:金属有机框架材料(Metal-Organic Frameworks, MOFs)具有大的比表面积、高的孔洞率、高的稳定性和结构可调性等特点。具有π-共轭型的有机发色团配体和具有d10电子结构的金属和稀土金属能组装成发光或光敏性的MOFs,在光,电等领域有着重要的应用前景。本论文研究内容旨在设计合成具有新型发光机制的MOFs,探究光活性MOFs主体与客体小分子之间电荷转移的机理,制备出具有开关效应、光导效应的材料。 第一章,介绍了金属有机主客体材料的定义、组装、结构、性能与应用等,并对MOF主客体领域的最新研究进展进行了综述,详细列举了一些典型的电荷转移型金属有机主客体材料。 第二章,利用三嗪类配体4,4′,4″-s-三嗪-2,4,6-三苯甲酸(H3TATB)与金属离子锌合成了一个具有三维结构的大孔洞,高比表面积,高稳定性的光活性材料MOF-1。成功引入客体分子N, N-二甲基苯胺(DMA)到MOF-1中,得到复合材料DMA@MOF-1(MOF-2)。分别对MOF-1与MOF-2进行粉末X-射线衍射分析、热重分析、紫外可见漫反射分析、荧光光谱分析、N2吸附分析,进而研究了其主客体光诱导电荷转移的机理,预测了其在发光材料方面的应用。利用配体H3TATB与金属铽合成了大孔洞材料MOF-3,将客体分子四硫富瓦烯(TTF),7,7,8,8-四氰基喹啉甲烷(TCNQ),1,1′-二甲基-4,4′-二氯化联吡啶鎓(MV2+),N, N, N, N-四甲基对苯二胺(TMPD)和偶氮苯(ABZ)等成功组装到MOF-3中,得到了一系列颜色各异的主客体复合材料,研究了复合材料的变色性质。 第三章,利用N, N-二(4-吡啶基)-1,4,5,8-萘二酰亚胺(DPNDI)和金属钴合成了墨绿色的稳定大孔洞材料MOF-4,研究发现,MOF-4对空气中的水敏感,当水取代了孔洞里的溶剂分子N, N-二甲基甲酰胺(DMF),材料变为红色,而溶剂DMF重新进入孔洞之后,材料又会恢复到原来的墨绿色。利用配体DPNDI和金属镉合成的材料MOF-5具有介孔尺寸和高的热稳定性。配体DPNDI和金属锌得到非穿插柱层状材料NCF-12,具有光致变色现象。配体DPNDI和金属钴合成的柱层状材料NCF-13具有反铁磁的性质。基于羧酸类配体H4BIPA-TC与金属钙组装合成了主体材料NCF-6,具有光致变色的性质。利用吡啶丙烷(bpp)和金属镉,2,6-萘二羧酸(2,6-H2NDC)合成了黄色的高热稳定性的MOF-6,其通过金属-羧酸链形成自穿插的三维网状结构。 第四章,研究了V型芳香羧酸类配体4,4′-(dihydroxymethylene)dibenzoic acid(H2dhmdb),benzophenone-4,4′-dicarboxylic acid (H2bpndc)的配位化学,合成了一系列的MOFs主体材料(MOF-7,MOF-8,MOF-9,MOF-10,MOF-11,MOF-12,MOF-13)。分别对它们进行了元素分析(EA)、红外光谱分析(IR)、热重分析(TG)、荧光分析(FL)、粉末X-射线衍射(PXRD)分析等性质的测定。 第五章,对整篇论文的工作做了系统的总结和展望。通过对MOFs结构,吸附性,变色等性能的研究,分析了其潜在的应用价值。 综上所述,本论文设计合成了一系列的晶态主体材料,并将一些小的客体材料成功地包裹到主体材料中,测试分析了材料的物理化学特性,并探究了主客体发光的机理以及主客体电荷转移的机理,制备出了具有光致变色等性能的新材料,其有着重要的应用前景。


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