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前驱粉体颗粒尺寸分布对掺杂CeO_2基氧离子导体电学特性影响研究

王涛  
【摘要】:固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)作为一种新型能源转化装置,可直接高效地将化学能转化为电能,较之传统的能源转化装置,具有能源转化率高、燃料适应性强、环境友好、成本低及全固态电池结构等优点,因此具有广阔的发展前景。电解质材料作为其核心部件之一,对燃料电池的工作温度和运行状况具有显著影响。相比于其他传统电解质材料(YSZ、La Ga O3等),CeO_2基电解质材料具有样品制备简单、电导率高等优点,得到各国专家学者的广泛关注。本文以掺杂CeO_2基电解质材料为主要研究对象,通过改变前驱粉体颗粒尺寸分布均匀性来研究其对掺杂CeO_2基氧离子导体电学特性的影响以及brick layer模型的适用性。本文采用甘氨酸-硝酸盐法制备Gd掺杂的CeO_2基材料,通过控制变量对其粉末进行不同煅烧温度热处理,并按不同质量比混合不同煅烧温度下的粉末来调控前驱粉末颗粒尺寸分布状况,采用X射线衍射仪和扫描电子显微镜对粉末和烧结样品的晶体结构和微观形貌进行探测;利用交流阻抗谱测试前驱粉体颗粒尺寸分布不均导致的晶界杂质择优分布和晶界密度对GDC电解质晶界电学特性的影响状况。当GDC前驱粉体中加入少量1200 oC粉末时,烧结样品的晶界电导率显著下降,这是因为晶界杂质的择优分布导致晶界导电能力出现不均匀,引起晶界电流密度分布不均,进而导致晶界电阻显著增大,brick layer模型不适用。同时,在此实验基础上,合成了不同Gd掺杂浓度的GDCx样品,同样对其粉末进行不同煅烧温度处理并按不同质量比混合,通过交流阻抗谱法测试了不同Gd掺杂浓度的GDCx样品的前驱粉体颗粒尺寸分布与电导率之间的关系,探究了Gd掺杂浓度对GDCx电解质电学特性的影响。结果证实,不同质量比下GDCx样品晶界电导率的巨变不是由晶界密度和空间电荷势导致的,前驱粉体颗粒尺寸均匀性诱导的晶界杂质择优分布才是引起不同质量比GDCx样品晶界电学性能显著差异的主要原因。


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