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Ti、Lu/Gd共掺杂对Bi_2O_3基氧离子导体电学性能的影响

骆泽阳  
【摘要】:固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种将存储在燃料(氢气、碳氢化合物)和氧化剂(例如氧气)中的化学能在高温下通过一系列化学反应高效、环境友好地转化为电能的装置。其中最为核心的部件之一是电解质,对提升电解质的电导率和稳定性是非常重要的。目前SOFC的电解质主要以萤石结构型,钙钛矿结构型材料为主。萤石结构型Bi_2O_3电解质是最为重要的材料之一,相比于其余传统的电解质(8YSZ),电导率提升了两个数量级以上,Bi_2O_3具有在中低温区电导率极高的优点。然而Bi_2O_3在不同的温度下有六种相的形式存在,会发生相变,因此与Bi_2O_3纯相相比电导率会下降。为了提高Bi_2O_3基材料的稳定性和电导率,本论文通过以下几个方面进行了研究:本文在单掺杂的基础之上采用了共掺杂的方式来进行研究。首先选取离子半径接近的Lu、Ti元素,通过简易可行的固相烧结法共掺杂Bi_2O_3得到所需样品(简写为:TLSB)。使用X射线衍射、扫描电子显微镜对粉末及陶瓷片样品进行物相分析和微观形貌表征。从XRD可知,Lu和Ti总掺杂浓度为24mol.%恒为不变时,所有陶瓷片样品均为单一的立方萤石纯相,其余掺杂浓度的粉末及陶瓷片均有杂相。SEM结果表明所有陶瓷片样品均比较致密。通过电化学分析仪对样品进行测试,结果表明当Lu和Ti掺杂比例为2:1时,电导率随着总掺杂浓度提高而提高。当Lu和Ti总掺杂浓度为24mol.%不变时,电导率随着Ti的掺杂浓度的增加先提高后降低,Bi_(0.76)Lu_(0.16)Ti_(0.08)O_(1.5+δ)电导率达到最高,在700℃时约为0.56 S?cm~(-1),并且其稳定性也比较好。为了进一步寻求提高共掺杂Bi_2O_3基材料的电导率和稳定性。又选取了离子半径接近的Gd、Ti元素,使用固相烧结法制备了Gd、Ti共掺杂Bi_2O_3的样品(简写为:TGSB),分别通过改变掺杂比例和掺杂总浓度来研究这两种元素共掺杂后的性能。通过XRD可知,只有Bi_(0.76)Gd_(0.12)Ti_(0.06)O_(1.5+δ)(简写为:6T12GSB)陶瓷片样品为纯相,其余样品均有杂相。SEM结果表明所有样品均比较致密。从电学性能分析可知,无论是控制Gd和Ti掺杂比例2:1不变还是维持Gd和Ti掺杂总浓度18mol.%不变,电导率都呈先上升后下降的趋势。Gd相比于Ti更有利于Bi_2O_3相的稳定,但是却不利于电导率的提高。当Gd的掺杂浓度大于16 mol.%时,其稳定性比较好。TGSB系列中电导率最高的是6T12GSB,与XRD结果相符。在同等条件下,TGSB系列的样品在低温区的电导率要优于TLSB系列样品,但是在高温区的电导率并没有TLSB系列样品高。


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