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稀土掺杂TiO_2、纳米α-Fe_2O_3的制备及其对As(Ⅲ)催化氧化活性研究

杜欣欣  
【摘要】:本文介绍了课题的来源、研究意义与内容,并对水中砷处理技术以及二氧化钛的研究现状进行了概述。阐述了溶胶-凝胶法制备样品的详细步骤,采用钼蓝分光光度法制作了线性较好的标准曲线。制备了一系列稀土掺杂二氧化钛样品(标记为Re/TiO2, Re=La、Ce、Pr、Nd、Y、 Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu),并且运用XRD以及SEM等手段对部分Re/TiO2的晶体结构和形貌特征进行表征。根据XRD表征结果可知,实验制备的未掺TiO2的衍射峰显示该样品为锐钛矿相和金红石相的混合结构,而不同浓度稀土元素掺杂后0.5%Te/TiO2、0.8%Yb/TiO2、 0.3%La/TiO2、0.1%Dy/TiO2衍射峰位置与标准图卡几乎一致,说明掺杂后TiO2后的结构都由单一且稳定的锐钛矿相组成。同时观察到掺杂后的衍射峰明显变宽,说明三种元素的掺杂能够提高锐钛矿相TiO2的热稳定性,有效的抑制了锐钛矿相TiO2向金红石相TiO2的转变。利用公式计算纯TiO2和RE/TiO2的平均粒径和晶格畸变程度,与纯TiO2 (λ=39.3nm)相比,RE/TiO2的平均粒径都有一定程度的减小,掺杂后晶格畸变都有不同程度的增大。采用电镜扫描(SEM)对催化剂粉末进行形貌分析,由图可见,0.5%Te/TiO2、 0.8%Yb/TiO2、0.3%La/TiO2、0.1%Dy/TiO2及纯TiO2样品颗粒分散度较好,颗粒大小均在3-131μm之间。在pH值一定的条件下对UV/TiO2/O2体系进行四因素(光照强度、催化剂用量、通氧量以及As(Ⅲ)初始浓度)三水平的正交实验,四个因素对催化量影响程度的先后顺序为:As(Ⅲ)浓度光照强度催化剂量通氧量。在对Re/TiO2第一阶段的活性测试中,将45种掺杂比例分别为0.1%、0.5%和1%的Re/TiO2(La、Ce、Pr、Nd、Y、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu)与纯Ti02进行横向对比,发现Te/TiO2、Yb/TiO2、La/TiO2和Dy/TiO2不同掺杂比例样品均有较好的催化性能。第二阶段的实验结果确定0.5%Te/TiO2、0.8%Yb/TiO2、 0.3%La/TiO2和0.1%Dy/TiO2的催化效果最为显著。进一步研究表明上述4种催化剂中0.8%Yb/TiO2的催化性能最强,0.3%La/TiO2、0.1%Dy/TiO2和0.5%Te/TiO2催化性能较为相近,且呈依次递减的趋势。综上所述,4种催化剂的催化能力由大到小依次为:0.8%Yb/TiO20.3%La/TiO20.1%Dy/TiO20.5%Te/TiO2。本论文还对一定条件下多种催化剂光催化氧化水中As(Ⅲ)的动力学方程进行了初步探索,结果显示光催化氧化过程较好的符合一级反应方程式。此外,本论文采用了水热法合成了呈多面体状的α-Fe2O3纳米粒子,并利用XRD以及SEM对得到的样品进行晶型及形貌的表征。样品的物相分析XRD图表明样品的主要特征衍射峰所对应的2θ值与标准图谱(JCPDSNo.33-0664)基本一致可确定水热反应得到的样品均为纯度较高的单相纳米α-Fe2O3。从纳米粒子的SEM图中可以看出粒子分散性良好,形状规整且呈多面体状。本论文对样品的吸附与催化性能进行了测试,并对α-Fe2O3纳米粒子吸附催化水中As(Ⅲ)的动力学方程进行了简单探索,数据显示该过程较好的符合一级反应方程式。


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