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偏高岭土基地聚合物吸附及固化铜离子的研究

李海宇  
【摘要】:地聚合物是一种具有牢笼结构的硅铝酸盐无机聚合物,在材料领域和环境领域均得到重视。由于地聚合物具有多孔结构和良好的机械性能,本研究将地聚合物作为重金属吸附剂,并对吸附的重金属在聚合物表面进行固化。偏高岭土是高岭土高温失水后的产物,富含硅铝酸盐,由其制得的地聚合物结构统一,以此为原料制备地聚合物。偏高岭土与硅酸钠、氢氧化钠和偏铝酸钠三种激活剂进行水热反应生成地聚合物,以Cu~(2+)为重金属代表,对激活剂浓度、激活剂配比、激活时间、激活温度和固液比进行优化,制备出性能优秀的地聚合物;进一步研究了优化后地聚合物的吸附过程的影响因素,包括投加量、pH、共存离子、吸附等温线、吸附动力学和吸附热力学,并借助现代分析手段,对偏高岭土以及吸附前后的地聚合物样品进行了比对;最后以吸附Cu~(2+)后的地聚合物作为基础,研究了地聚合物吸附剂本身对Cu~(2+)的固化效果。得到的主要结论如下:(1)以偏高岭土为原料,使用水热反应制备地聚合物。其中激活剂Na_2SiO_3、NaOH、NaAlO_2的最佳激活浓度分别是0.5mol/L,0.8mol/L和0.8mol/L;最佳激活剂配比是n(Na_2SiO_3):n(NaAlO_2):n(NaOH)为6:4:6;最佳激活时间是120min;最佳激活温度是160℃;最佳激活固液比是1g(偏高岭土):20mL(激活剂);地聚合物对Cu~(2+)的吸附量最高是97.67mg/g。Na_2SiO_3、NaOH、NaAlO_2三种激活剂中,NaOH和NaAlO_2对Cu~(2+)的吸附量有较大影响,Na_2SiO_3影响则相对较小。地聚合物结构在100℃后快速形成,反应时间需要120min以上,固液比以小于1g(偏高岭土):8mL(激活剂)为佳。(2)地聚合物吸附Cu~(2+)时投加量以1g/L,pH在4-5为佳;Freundlich吸附等温线能够很好地描述地聚合物吸附Cu~(2+)的规律;反应过程满足Ho公式,是一个表观二级动力学过程;吸附反应ΔH00,ΔG00,可以判定吸附是一个自发的吸热过程;偏高岭土主要由晶体物质组成,主要有多铝红柱石(Al6Si2O13),硅线石(Al2SiO5)、铁堇青石(Fe_2Al_4Si_5O_(18))和硅铝酸钙(CaAl_4Si_2O_(11)),经过水热反应后生成地聚合物(Na-PS),地聚合物吸附前后晶态并无明显变化;激活后地聚合物比表面积是偏高岭土比表面积的三倍,且地聚合物中存在更有利于吸附的介孔(2nm-50nm)。溶液中共存的金属离子和阴离子均能够对地聚合物去除Cu~(2+)产生一定影响。(3)吸附了Cu~(2+)后的地聚合物经过水热反应再次激活(即Cu~(2+)的固化)可以恢复对Cu~(2+)的吸附能力,经过5次再生后Cu~(2+)去除率在95%左右,仍有较好的Cu~(2+)去除效果,Cu~(2+)的固化率大于99%;多次在激活剂作用下原料偏高岭土中未反应的硅铝酸盐成分逐渐转化成地聚合物,但地聚合物晶态并无明显变化,仍是以Na-PS为主;经过5次再生后,地聚合物的孔径、孔体积和比表面积均有所减小。


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