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钙钛矿型氧化物在碱性电解水析氧反应中的应用

孔紫琪  
【摘要】:合理选择成本低、活性高、稳定性好的析氧反应(OER)催化剂对实现电解水这一可持续的制氢方式必不可少。钙钛矿氧化物是一种价格便宜、储量充足、结构多样的金属氧化物,作为非贵金属催化剂,在碱性介质下的析氧反应催化领域中受到了广泛关注。单相的钙钛矿氧化物OER催化剂一般相稳定性差、导电性低,通过不同相的机械复合或将不同相浸渍制备成复合相可改善以上不足。然而,这些制备方法过于繁琐且制备出的材料颗粒均匀性差。本文旨在通过简便的元素掺杂和外溶析出合金技术设计并优化钙钛矿型氧化物的结构,实现钙钛矿型氧化物在电解水氧析出催化反应中的高效应用。本论文针对以上问题制备了两种新型OER催化剂材料,SrCo_(0.7)Sn_(0.3)O_(3-δ)(SCS)以及Sr_(1.9)FeMo_(0.55)Co_(0.45)O_5-Co Fe合金复合材料,并从其晶体结构、电导率、比表面积以及电化学性能、稳定性等方面进行了研究。本论文的研究结果如下:采用高温固相反应法制备了Sn掺杂的SrCoO_(3-δ)(SC)材料:SrCo_(0.7)Sn_(0.3)O_(3-δ)(SCS)。通过Sn掺杂,SC氧化物由2H型Ba Ni O_3褐铁闪锌矿结构变成稳定的立方钙钛矿结构。SCS氧化物在常温下的B位离子平均价态高于SC材料,且电导率也高于SC。在过电位为340 m V下,SCS的质量活性(MA)和比活性(SA)比原材料SC分别提高约72倍和108倍。同时,在5 m A cm~(-2)的电流密度下,此新型复合材料可在运行30h内过电位基本维持稳定。这种较高的电化学稳定性源于SCS复合材料中Sn的掺杂使SC转化成稳定对称的立方结构。优异的OER活性和稳定性使SCS复合材料有着极大的使用潜力。采用溶胶凝胶法和还原气氛处理制备了Sr_(1.9)FeMo_(0.55)Co_(0.45)O_5-Co Fe合金复合材料。母体材料通过8%H_2还原气氛处理后比表面积和氧空位均得到增加,这使材料获得更多OER活性位点,从而使得材料具有更快的OER反应动力学。Sr_(1.9)FeMo_(0.55)Co_(0.45)O_5-Co Fe合金复合材料在10 m A cm~(-2)的电流密度下,显示出较低的过电位(334 m V),在330 m V过电位下的MA与SA是原材料的11.2倍和9.9倍。


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