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改性 MCM-41催化歧化甲基三氯硅烷制备二甲基二氯硅烷的研究

付琼  
【摘要】:近年来,有机硅行业迅猛发展,有机硅单体是生产有机硅材料的根本,而其中最重要的且用量最大就是甲基氯硅烷,(CH3)2SiCl2(DMCS)是经济价值最高的有机硅单体,它一般采用直接法生产,除了能生成DMCS以外,还伴随着其他副产物的生成,其中CH3SiCl3(MTS)就占总产物的5-15wt%,目前世界上每年大约有50万吨MTS产生。将MTS催化歧化制备DMCS被认为是解决MTS的累积问题的最佳方案,这个方案不仅可以解决生产DMCS中副产物的累积,还可以实现资源的循环利用。 本论文选用Al, Ce对MCM-41进行改性,调节MCM-41的酸性能,研究酸类型及酸量对反应的影响。采用X射线粉末衍射(XRD),27A1固体旋转魔角核磁共振(27Al MAS NMR),电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES),红外光谱(FTIR)和N2吸附-脱附(N2Adsorption-desorption)等方法对催化剂进行表征。结果显示,掺杂不同含量的Al(或Ce),对催化剂组成,表观物性和酸量有影响,随着Al(或Ce)含量的增加,Al-MCM-41(或Ce-Al-MCM-41)比表面积稍有下降,但是都在842m2.g-1(或769m2·g-1)以上;同时采用了吡啶红外光谱研究了,Al-MCM-41(或Ce-Al-MCM-41)的酸性,实验结果表明,掺杂不同含量的Al(或Ce)可以调变Al-MCM-41(或Ce-Al-MCM-41)的酸中心数目,此外,在温度范围为423—623K时,Al-MCM-41的B酸中心具有较好的稳定性。 我们还探究了在常压下, Al-MCM-41和Ce-Al-MCM-41催化歧化MTS的催化性能,考察了Si/Al, Al/Ce和反应温度对催化活性的影响。活性结果表明,当Si/Al为15:1时Al-MCM-41催化剂,常压下,在623K有最佳的催化效果,此时MTS的转化率为100%,DMCS的选择性可达47%,收率为47%。研究还发现,B酸中心稳定的情况下,L酸中心的存在可以提高DMCS的收率。当加入Ce时,Ce-Al-MCM-41的酸性有所增加,当Al/Ce为2:1时,Ce-Al-MCM-41催化剂,在623K呈现最佳的催化效果,此时MTS的转化率为100%,DMCS的选择性可达50%,收率为50%,由于Ce的存在,增强了催化剂的抗积碳能力。


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