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强关联超导体掺杂离子团簇效应的Born模型解析及正电子实验研究

李平林  
【摘要】:在铜氧化物超导体中,由于YBCO体系具有完整的CuO_2面和Cu-O链结构,因而成为高温超导的典型代表和机理研究的理想对象。高温超导发现以来,元素替代作为一种行之有效的手段始终发挥着重要作用。就Cu位替代而言,典型的替代元素有Fe、Co、Al、Ni和Zn等,对这些磁性和非磁性离子,在替代过程中将进入CuO_2面或Cu-O链。为了认识这些离子在YBCO中的替代效应,本论文利用数值模拟方法结合正电子湮没实验对YBa_2Cu_(3-x)M_xO_(7-δ)(M=Fe,Co,Ni,Zn,Al;x=0~0.5)系列样品进行了系统研究。本论文所开展的主要工作为: 一、基于Born模型,引入掺杂离子结合能模拟方法,得到了替代离子的团簇的形成和占位分布特征。为了明确在YBCO体系中Cu位替代时离子进入晶格的方式,以Born模型为基础,运用数值模拟方法,结合最小能量原理,计算了离子替代引起的缺陷能和平均结合能,定量确定了离子进入晶格的可能方式。计算结果显示,离子可能以团簇形式进入晶格,具有代表意义的为2、4、6和7个离子结合成的团簇。进入铜氧链区域时,平均结合能最大者为6离子团簇,因此在链区离子形成这种团簇的几率最大;而进入铜氧面时,以7离子团簇的平均结合能为最大,则铜氧面上最可能形成7离子团簇。团簇效应为深入理解掺杂离子对超导电性的影响过程提供了明确思路,并可以较好地解释此前关于离子替代中尚未澄清的诸多物理问题,如超导转变温度T_c在较大掺杂量时急剧下降,局域电子密度在较大掺杂量时的饱和问题等。模拟结果表明,随着掺杂量的增大,团簇效应逐渐显著,进而通过影响超导电子对的有效输运,严重抑制体系的超导电性;另一方面,因团簇效应引起的局域电子密度变化与单个掺杂离子相反,随着团簇效应的增强,两种变化趋于平衡,使得局域电子密度趋于饱和。 二、从模拟结果和团簇效应出发,对Ni在YBCO体系中掺杂离子占位及其转移问题给予了合理解释。关于Ni在YBCO中掺杂的占位问题,多年来一直存在诸多争议。早期人们一般的认为Ni主要占据CuO_2面上的Cu(2)位,也得到一 上海大学博士学位论文 些实验结果的支持,如中子衍射实验等;然而,近年来越来越多的实验结果与上 述结论并非一致,如热重分析及氧含量实验、X一Ray差分异常散射(XRDAS)、 Ni在化合物中的价态表现、以及本文中的XRD和正电子湮没实验等等。各种相 互冲突实验结果使得Ni的占位问题一直难以定论。本工作证明,随着掺杂量的 增大,Ni离子将出现从CuO:平面向Cu一O链的转移,最终在两者之间按照一定 比例分布。这一结果与本研究关于晶格参数a和b随Ni含量增加相互靠近、氧 含量基本不变以及正电子实验结果相一致。 三、阐明了除替代离子的占位是抑制超导电性的首要因素之外,团簇效应 也是抑制超导电性的重要因素。通过对磁性离子和非磁性离子在Cu02面和Cu一0 链区掺杂的系统研究,证明了掺杂对YBCO超导电性抑制与离子磁性无关。掺 杂离子进入Cu(l)还是Cu(2)位是决定抑制超导电性强弱的首要因素,而团簇效 应则是此前尚未引起人们关注的重要抑制因素。掺杂离子进入铜氧面还是铜氧 链,与其磁性或非磁性没有任何关联,而是由离子在化合物中的价态决定的一般 而言,+2价离子主要进入cuo:面,如zn和Ni2+离子,少量掺杂时引起局域电 子密度增加,同时导致Tc下降,随着掺杂量增大团簇效应越来越显著,局域电 子密度也趋于高饱和。而+3价离子掺杂则主要进入Cu一O链区,如Fe、CO、Al 和Ni3+离子,在少量掺杂时引起局域电子密度减小,并伴随着Tc下降,和二价 离子一样,随着掺杂量增大团簇效应越来越显著,Tc下降加快,局域电子密度也 趋于低饱和。用团簇效应可以明确解释如下特征:其一,Al离子除了占据Cu(l) 位之外,其团簇效应最弱,因此该系列的Tc随掺杂量x增加下降最慢;其二, Zn离子除了占据Cu(2)位之外,其团簇效应也最强,该系列的Tc随掺杂量x增 加下降最快;其三,Ni离子在化合物中表现为+2价和+3价,分布比较分散, 因而团簇效应较弱,Tc随掺杂量x增加下降越来越缓慢,其特征与其它体系形成 鲜明对照。


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