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土壤中重金属运移的数值模拟及不确定性分析

林青  
【摘要】:随着工农业的迅速发展,土壤中重金属污染日益严重,给人类的生存安全带来了严重的威胁。为了搞清重金属Cu、Cd、Zn、Pb在土壤中运移转化的机理,本文分别以石英砂、壤砂土及层状分布土壤(壤土-砂壤土)为介质,模拟了重金属Cu、Cd、Zn、Pb在石英砂中的运移行为并进行了参数敏感度分析;探讨了Si02胶体及胶体影响下Zn、Cd在壤砂土中的运移特征及数值模拟;对重金属Cu、Cd、Zn在层状分布土壤中的运移行为进行了实验研究与数值模拟;采用基于贝叶斯理论的GLUE方法对溶质运移模型参数的不确定性进行了研究分析,所取得的主要研究成果如下: (1)耦合Freundlich等温吸附的两点非平衡模型(Two Site Nonequilibrium Model, TSM)对石英砂中重金属Cu、Cd、Zn、Pb运移穿透曲线(BTCs)的拟合效果较好(确定性系数疋0.9,均方根误差RMSE≤0.8E-3),石英砂对重金属的吸附作用以动力学吸附为主(平衡吸附点位分数-f较小)。参数的敏感度分析结果表明,影响重金属Cu、Cd、Zn、Pb出流浓度峰值大小的最敏感参数为吸附特征参数β,其次为饱和水力传导率Ks;影响峰值出流时间最敏感的参数为Ks,其次为β;Ks和β对模拟结果的RMSE影响较大,控制着模拟结果的浓度分布,其他参数则对模拟结果影响较小。 (2)SiO2胶体在土壤中能较早地穿透,耦合沉淀-释放反应的对流-弥散方程可以很好地描述胶体在土壤中的运移。耦合Freundlich等温吸附的单点非平衡模型(One Site Nonequilibrium Model, OSM)能较好地模拟Zn、Cd在壤砂土中的运移,土壤对Zn、Cd的吸附亦以动力学反应为主,壤砂土吸附表面的不均一性较强(吸附特性参数β较小)。SiO2胶体对壤砂土中Zn、Cd的运移产生了不同的影响,SiO2胶体促进了Zn的运移,但对Cd的运移有抑制;胶体作用下的溶质运移模型成功地模拟了SiO2胶体存在时Zn、Cd的运移过程。 (3)层状分布土壤中,Cu、Cd、Zn单独存在时,土壤对Cd运移的阻滞能力最大。Cu、Cd、Zn共存时,由于Cu的竞争吸附能力较强,土壤对Cu运移的阻滞能力最大,Cd次之,Zn最小;另外,Zn的出流浓度在近峰值处大于初始浓度(c/c01),出现了“滚雪球效应(snow plow effect)"。对各土层分别求得的饱和含水量θs和弥散度λ能很好地模拟层状分布土壤中Br-的运移。耦合Freundlich等温吸附的OSM模型成功地模拟了Cu、Cd、Zn的运移,模拟结果在一定程度上反映了层状分布土壤对重金属的吸附特性,但模型参数存在着一定的不确定性。 (4)数值分析结果表明,饱和稳定流条件下,层状分布土壤的土层叠置顺序对溶质的出流浓度没有影响,但对土壤剖面溶质的浓度分布影响较大。 (5)溶质运移模型参数的不确定性研究结果表明,仅对θs和λ进行反演时,θs和λ的可识别性较强,且θs的区域敏感度大于λ。对耦合Freundlich等温吸附的两点非平衡模型参数进行识别时,由于参数间的相互影响,θs和λ的可识别性降低;吸附特性参数kF具有较大的不确定性,参数后验分布基本呈均匀分布,可识别性较差,β、ω、f的取值区间相对收敛,参数的后验分布呈类正态分布,可识别性较强。K-S检验结果表明,参数区域敏感度由高到底的排序为f、ω、β、kF、λ、θs,这主要是因为石英砂对Cu的吸附以动力学反应为主,而f和ω是与动力学吸附反应相关的两个参数。 (6)层状分布土壤的水力学参数θs1、λ1、θs2、λ2的不确定性分析结果表明,参数在取值范围内分布比较均匀,“异参同效(equifinality)"现象显著,参数的可识别性差,区域敏感度较低。相关性分析发现,θs1与θs2存在着显著负相关,相关系数为-0.994。


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