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负载型二氧化钛光阳极光电催化降解酸性红B

林治顺  
【摘要】: 本文采用溶胶-凝胶法,以泡沫镍片为载体,制备了负载型的半导体二氧化钛光催化剂,并对其进行了XRD、SEM等表征。以制备的负载型光催化剂为工作电极,铂电极为对电极,饱和甘汞电极为参比电极,主波长为253.5nm的紫外灯(9W)为光源,设计并制作了适合实验室研究工作的光电催化降解反应装置。选择具有代表性的染料酸性红B为降解对象,在光电催化降解反应装置内对其进行了光催化、光电催化降解反应的研究,探讨了影响降解速率的一些因素,如外加电压、反应温度、溶液pH值、催化剂掺杂铂等。 通过利用721-分光光度计测定目标物降解过程的吸光度以考察降解效率;以COD消解装置、吸光度法测定反应过程COD的降解情况;采用紫外—可见光分光光度计对降解溶液进行中间过程的扫描,以观察降解反应性能;采用平面波赝势(PWPP)方法进行密度泛函(DFT)总能量计算,模拟计算Pt(Ⅳ)掺杂对TiO_2光催化晶体结构的影响。 结论如下: 通过XRD表征,制得的薄膜电极中的二氧化钛主要是锐钛矿晶型,具有良好的催化活性,可以有效地降解水溶液中的酸性红B。泡沫镍导电性能良好,是光催化剂的良好载体。 实验结果表明在室温(29℃)条件下,外加电极电位+0.05V、溶液初始pH值4.0时紫外光照120分钟,水溶液中的酸性红B降解率可达85.5%,其COD去除率也达84%。 催化剂掺杂一定的铂可以提高其催化活性,催化剂掺3%Pt(Ⅳ),在外加电极电位+0.05V,溶液pH值4.0时紫外光照60min可以使酸性红B达到98%的降解率,COD去除率达到94%。 由降解前后溶液的紫外-可见光谱扫描表明ARB得到了破坏,基本分解成小分子物质。 通过改变反应温度进行动力学研究,结果表明,该反应为一级反应,其活化能为32.75kJ/mol。 通过平面波赝势(PWPP)方法进行密度泛函(DFT)总能量计算,对Pt(Ⅳ)掺杂催化剂的的晶体结构进行研究,计算结果表明,Pt(Ⅳ)掺杂锐钛矿TiO_2晶体后禁带(Eg)变小,TiO_2的禁带之中形成了杂质能级,使得TiO_2的费米能级降低,从而使电子—空穴的复合几率降低,增强了光催化的活性。


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