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N和Al共掺杂TiO_2薄膜的制备及性能研究

成晓玲  
【摘要】: 二氧化钛是一种宽禁带半导体,性质稳定、无毒、具有高效的光催化活性,已成为最有开发前途的绿色环保型光催化剂。然而,TiO_2光催化剂自身也存在一些缺陷:①光生电子和空穴易复合,量子产率低;②禁带宽度较大(3.0~3.2eV),光吸收波长范围狭窄,主要在紫外区,只能利用太阳光中占2~4%的紫外线部分;这些缺陷一直制约着TiO_2光催化技术的应用。如何拓展TiO_2光催化剂可见光响应范围和提高其光催化效率是解决TiO_2光催化技术应用的关键。因此,研制可见光激发的高效纳米TiO_2半导体光催化剂具有重大意义。 本文采用真空电弧沉积法在玻璃基片和硅片上沉积了纯TiO_2薄膜、N掺杂TiO_2薄膜、N和Al共掺杂TiO_2薄膜。采用基于第一性原理的量化软件计算了N掺杂TiO_2、N和Al共掺杂TiO_2的电子结构,研究了N掺杂、N和Al共掺杂对TiO_2薄膜的结构、成分、表面形貌、光学、光催化、抗菌性能的影响,探讨共掺杂对TiO_2光催化活性影响机制。 主要研究结果如下: 第一性原理的量化软件计算结果表明,少量N掺杂使锐钛矿TiO_2带隙宽度变窄;N和Al替位共掺杂使锐钛矿TiO_2带隙宽度变大,而N和Al间隙共掺杂使其带隙宽度变窄。 对纯TiO_2薄膜、N掺杂TiO_2薄膜、N和Al共掺杂TiO_2薄膜而言,沉积态薄膜均为非晶相,400℃退火处理后的薄膜均为锐钛矿相,呈A(101)晶面择优取向。在薄膜上形成了呈圆形或椭圆形的颗粒和微孔;随着薄膜沉积时间延长,吸收边发生红移。 N掺杂导致TiO_2薄膜吸收边发生红移,扩展了其吸收波长范围。对N掺杂TiO_2薄膜的光催化效率而言,沉积15min、500℃退火处理N掺杂TiO_2薄膜的可见光催化活性最高,离子束辅助沉积TiO_(2-x)N_x薄膜的可见光催化活性明显提高。 N和Al共掺杂TiO_2薄膜,抑制了TiO_2的晶相转变,提高了其晶化温度。无论是在紫外光下还是人工模拟太阳光下,其对酸性品红的降解效果存在一个最佳退火温度。500℃退火处理N和Al共掺杂TiO_2薄膜的光催化活性最高。 N和Al共掺杂TiO_2薄膜,提高了其载流子的迁移率,有效抑制光生载流子的复合,二者的协同作用提高了它的可见光催化活性。就可见光催化活性而言,N和Al共掺杂TiO_2薄膜TiO_(2-x)N_x薄膜纯TiO_2薄膜。 N和Al共掺杂TiO_2薄膜可见光催化降解酸性品红时,降解全过程并不简单地遵从一级反应动力学方程式,降解过程经历了不同的反应历程,反应过程中,前、后两个阶段具有不同的表观速率常数,提出可见光光催化降解反应动力学模型,并进行了实验验证。 纯TiO_2薄膜、TiO_(2-x)N_x薄膜、N和Al共掺杂TiO_2薄膜均具有较强的抗菌活性,光照2h后,抗菌率均达到99.9%以上。薄膜厚度对大肠杆菌的抗菌率影响大于对金黄色葡萄球菌抗菌率影响;离子束辅助沉积有助于TiO_2薄膜抗菌活性的提高。


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