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Mn、Cu基纳米催化剂的制备及其催化还原NO性能研究

李晓伟  
【摘要】:本文以氧氯化锆和硝酸锰以及硝酸铈为主要原料,采用Sol-Gel(溶胶-凝胶)和共沉法,结合不同的干燥技术制备了不同配比的MnO_x/ZrO_2和Cu/ZrO_2超细纳米催化剂。用XRD、TG-DSC、TEM和BET等技术对所制的催化剂进行了结构与性能的表征,用微反应器—气相色谱仪在线研究了在不同配合比例、负载成分、负载量、温度及制备方法等条件下,纳米催化剂试样在CO选择性催化还原NO反应中的催化活性;用Autosorb-1-MP物理吸附仪测定了试样的比表面积和孔体积分布;用Philips X'pert pho MPD衍射仪型X-射线衍射仪测定了试样的物相组成;用NETZSCH STA 449C差热分析仪对试样进行了热重分析。在此基础上重点研究了催化还原NO非贵金属纳米催化剂的组成、结构及其性能,并较仔细地研究了非贵金属纳米催化剂的组成与催化还原NO性能间关系。得出如下有意义的结果: 1.用Sol-Gel(溶胶-凝胶)和共沉法可制得比表面积在100~300m~2/g范围内、并具有微孔和中孔结构的纳米MnO_x/ZrO_2催化剂。随着配料中活性金属(M)组分的增加,由于试样结构中易断裂的O—M—O桥键也增多,因此随着试样中活性组分的增加,试样的比表面积和孔体积不断变小、堆密度不断提高;由物理吸附分析可知,所有试样中的微孔属两端开放的管状毛细孔,这有利于催化反应中气体的扩散 2.在纳米MnO_x/ZrO_2试样中加入少量的CeO_2,可调节试样中活性组分的物相状态及分散度,使高价态的活性物相向低价态转化,增加催化剂表面的活性位,从而能提高MnO_x/ZrO_2催化剂催化还原NO的性能。 3.用共沉淀法得到的试样抗烧结性能好,催化活性范围宽。试样的粒度尺寸大约为20nm,活性组分锰是NO的催化还原主活性位。添加了Ce组分能提高MnO_x/ZrO_2纳米催化剂催化还原NO的低温活性。负载比例为6/4的Mr/Zr的试样催化效果最理想。大约在230℃,使NO的最高转化率达到98%。 4.负载比例为6/4的Cu/ZrO_2催化剂在250℃的时候NO最高转化率约为85%。因此Cu/ZrO_2活性比MnO_x/ZrO_2催化剂的活性要差。


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